Benefits of using multiple Raman laser wavelengths for characterizing defects in a UO2 matrix
Sam KarcherRitesh MohunTravis A. OldsMarc H. WeberKyle W. KriegsmanXiaodong ZhaoXiaofeng GuoClaire L. CorkhillDavid P. FieldJohn S. McCloy
16
Citation
70
Reference
10
Related Paper
Citation Trend
Abstract:
Abstract Raman spectroscopy is one of the most useful techniques for studying the structure of UO 2 and changes due to specific defects caused by doping, changes in stoichiometry, irradiation, or heating under oxidizing conditions. In this paper, we illustrate several aspects of the application of Raman techniques to the study of UO 2 , including the use of wavelength‐dependent excitation (455, 532, and 785 nm) to assess the effects of doping (Nd, Th, and Zr), ion irradiation, and in situ heating and oxidation (UO 2 to U 3 O 8 ). Additionally, we show examples of how correlative microscopy is possible using electron backscatter diffraction combined with Raman maps of specific vibration bands or of laser‐induced luminescence generated by rare‐earth dopants in the matrix. For each of these applications, we suggest optimal excitation wavelengths that vary depending on the desired data. Blue (455 nm) excitation tends to promote oxidation even at low powers, but because Raman spectra change little with doping, irradiation‐induced changes are easier to observe. Green (532 nm) excitation is optimal for observing electron–phonon resonance effects in UO 2 and offers a good compromise for high‐temperature oxidation experiments, delivering high‐quality spectra for both UO 2 and U 3 O 8 . Infrared (785 nm) excitation is best for observing “defect” bands associated with doping in UO 2 , as changes with irradiation are small. Raman spectroscopy is particularly suited for studying the stability of UO 2 towards oxidation in the presence of dopants simulating fission products, where electron–phonon resonant effects, dopant ion luminescence, and mapping can be used together to investigate structural rearrangement as a function of temperature. These techniques can offer insight into microstructural changes in UO 2 fuels at higher burnups envisioned in future reactors.Raman spectroscopy and in situ Raman spectroelectrochemistry have been used to study the influence of defects on the Raman spectra of semiconducting individual single-walled carbon nanotubes (SWCNTs). The defects were created intentionally on part of an originally defect-free individual semiconducting nanotube, which allowed us to analyze how defects influence this particular nanotube. The formation of defects was followed by Raman spectroscopy that showed D band intensity coming from the defective part and no D band intensity coming from the original part of the same nanotube. It is shown that the presence of defects also reduces the intensity of the symmetry-allowed Raman features. Furthermore, the changes to the Raman resonance window upon the introduction of defects are analyzed. It is demonstrated that defects lead to both a broadening of the Raman resonance profile and a decrease in the maximum intensity of the resonance profile. The in situ Raman spectroelectrochemical data show a doping dependence of the Raman features taken from the defective part of the tested SWCNT.
Cite
Citations (94)
Persistent luminescence
Cite
Citations (54)
Theory of Raman scattering evolution and revolution of Raman instrumentation - application of available technologies to spectroscopy and microscopy Raman spectroscopy and its adaptation to the industrial environment Raman microscopy - confocal and scanning near-field Raman imaging the quest for accuracy in Raman spectra chemometrics for Raman spectroscopy Raman spectra of gases Raman spectroscopy applied to crystals - phenomena and principles, concepts and conventions Raman scattering of glass Raman spectroscopic applications to gemmology Raman spectroscopy on II-IV-semiconductor nanostructures medical applications of Raman spectroscopy - in vivo Raman spectroscopy some pharmaceutical applications of Raman spectroscopy low-frequency Raman spectroscopy and biomolecular dynamics - a comparison between different low-frequency experimental techniques collectivity of vibrational modes Raman spectroscopic studies of ion-ion interactions in aqueous and non-aqueous electrolyte solutions environmental applications of Raman spectroscopy to aqueous solutions Raman and surface enhanced resonance Raman scattering - applications in forensic science application of Raman spectroscopy to organic fibres and films applications of IR and Raman spectra of quasi-elemental carbon process Raman spectroscopy the use of Raman spectroscopy to monitor the quality of carbon overcoats in the disk drive industry Raman spectroscopy in the undergraduate teaching laboratory Raman spectroscopy in the characterization of archaeological materials.
Resonance Raman spectroscopy
Cite
Citations (468)
Ο καρκίνος είναι μια από τις μεγαλύτερες αιτίες θανάτου στις σύγχρονες κοινωνίες, επηρεάζοντας πάνω από 350.000 άτομα κάθε χρόνο στο Ηνωμένο Βασίλειο. Αν και σήμερα υπάρχουν περισσότεροι από 100 διαφορετικοί τύποι καρκίνου, ο καρκίνος του μαστού και του προστάτη παραμένουν οι πιο συνηθισμένοι τύποι στις γυναίκες και στους άνδρες αντίστοιχα. Ακολουθεί ένας αριθμός διαφορετικών τύπων καρκίνου, με τον καρκίνο της ουροδόχου κύστης να είναι ο ένατος πιο σημαντικός τύπος, που αντιπροσωπεύει το 3% του συνόλου των νέων περιπτώσεων. Οι πλέον χρησιμοποιούμενες τεχνικές στοχεύουν στη διάγνωση του καρκίνου σε πρώιμο στάδιο, όπου τα συμπτώματα αντιμετωπίζονται ευκολότερα και η ασθένεια είναι πιο πιθανό να θεραπευθεί. Επιπλέον, πολλοί από τους καρκίνους που διαγνώσκονται δεν θα επηρεάσουν έναν ασθενή κατά τη διάρκεια της ζωής του. Η τρέχουσα αντιμετώπιση για τη διάγνωση του καρκίνου είναι η βιοψία ακολουθούμενη από ιστοπαθολογία, η οποία είναι μια επεμβατική τεχνική με χαμηλή ακρίβεια. Είναι επομένως εμφανής η ανάγκη για μια νέα διαγνωστική προσέγγιση. Επιπλέον, η τρέχουσα κλινική προσέγγιση δεν είναι ικανή να εντοπίσει τους ασθενείς που διατρέχουν μεγαλύτερο κίνδυνο εξέλιξης της νόσου. Οι φασματοσκοπικές τεχνικές μοριακής δόνησης αποτελούν μια πολλά υποσχόμενη προσέγγιση, η οποία βασίζεται στην αλληλεπίδραση φωτός- ύλης. Μία από αυτές είναι η φασματοσκοπία Raman, μια τεχνική με ευρείες εφαρμογές στην έρευνα και τη βιομηχανία, η οποία έχει το πλεονέκτημα να είναι μη επεμβατική και με μεγάλη χημική εξειδίκευση. Στην παρούσα διατριβή διερευνήθηκαν οι δυνατότητες μιας ομάδας ελάχιστα επεμβατικών διαγνωστικών τεχνικών, βασισμένων στη σκέδαση Raman, για τον καρκίνο του προστάτη, του μαστού και της ουροδόχου κύστης. Στην περίπτωση των δύο πιο διαδεδομένων τύπων καρκίνου, του προστάτη και του καρκίνου του μαστού, η φασματοσκοπία Raman εν τω βάθει χρησιμοποιήθηκε για τη μελέτη της προέλευσης της σκέδασης Raman (Κεφάλαια 5 και 6) σε ιστούς ζώων και ομοιώματα ιστών, τα οποία περιείχαν υλικά υψηλής διασποράς που προσομοίαζαν ύποπτα ευρήματα (ασβεστώσεις) που απαντώνται στους ιστούς. Η χωρική κατανομή του σήματος Raman στον όγκο του δείγματος μελετήθηκε σε σχέση με τις οπτικές ιδιότητες και τη σύνθεση του δείγματος, δείχνοντας ότι λίγες μετρήσεις Raman θα μπορούσαν δυνητικά να καλύψουν τον όγκο μέτρησης ενός ανθρώπινου προστάτη τυπικών διαστάσεων. Οι μετρήσεις Raman εν τω βάθει επεκτάθηκαν και σε δείγματα ζωικού και ανθρώπινου ιστού, προκειμένου να διερευνηθεί η σκοπιμότητα συλλογής σκέδασης Raman από έναν ανθρώπινο προστάτη και τα κύρια συστατικά του (Κεφάλαιο 6).Περαιτέρω βελτιώσεις στις μετρήσεις επιχειρήθηκαν με την εισαγωγή μιας φωτοδιόδου (Κεφάλαιο 7) προκειμένου να επιτευχθεί ενίσχυση σήματος. Αυτή υπολογίστηκε στην περιοχή ×1- 2.4, ανάλογα με τις οπτικές ιδιότητες του ιστού και το βάθος του στοιχείου ανίχνευσης. Η ίδια έννοια της φωτοδιόδου χρησιμοποιήθηκε για την πρόβλεψη βάθους ενός χαρακτηριστικού στοιχείου ασβεστοποίησης στον όγκο του δείγματος (Κεφάλαιο 8).Όσον αφορά στον καρκίνο της ουροδόχου κύστης, η ελάχιστα επεμβατική προσέγγιση που υιοθετήθηκε ήταν η συμβατική φασματοσκοπία Raman σε δείγματα ούρων και φασματοσκοπία Raman εν τω βάθει. Συγκεκριμένα, έγινε χρήση της μικροσκοπίας Raman για τη διάκριση των παθολογικών χαρακτηριστικών του καρκίνου της ουροδόχου κύστης. Για το λόγο αυτό, μελετήθηκαν οι πιθανές διαφορές στην κατανομή και τις αλληλεπιδράσεις της ουρίας στα ούρα από υγιείς και ασθενείς με καρκίνο της ουροδόχου κύστης. Από την ανάλυση προέκυψαν υποσχόμενες διαγνωστικές τιμές (73% ευαισθησία, 80% ακρίβεια). Τα αποτελέσματα που παρουσιάζονται σε αυτή τη διατριβή αναμένεται να οδηγήσουν σε μια καλύτερη κατανόηση της συλλογής σημάτων σκέδασης Raman μέσω βιολογικών ιστών, η οποία θα βοηθήσει στο μελλοντικό σχεδιασμό οργάνων Raman με στόχο τη στόχευση σημάτων σχετιζόμενων με ασθένειες. Αυτή η μελέτη αναδεικνύει τη δυνατότητα μελλοντικών εφαρμογών της φασματοσκοπίας Raman και ανοίγει το δρόμο προς τη μελλοντική ενσωμάτωση της προσέγγισης στη μη επεμβατική διάγνωση του καρκίνου.
Cite
Citations (1)
The effect of 430 MeV Kr and 614 MeV Xe ion irradiation on the dopant (Al, As, Sb, Ga, Bi) profiles in silicon crystals has been investigated. It has been found a dopant redistribution as a result of this irradiation and the most pronounced effect was seen for Sb and Bi dopants. The observed effect could be attributed to an enhanced diffusion of dopants due to damage structure introduced by high-energy ion irradiation (HEII) in ion track range.
Ion track
Redistribution
Cite
Citations (0)
In Raman detection, the most popular solution for the samples is tri-distilled water. But the effect of aqueous solution is barely studied in Raman spectroscopy. In fact Raman spectroscopy of solid-state and liquid-state are obvious different. In addition, FWHM of Raman spectral peaks also change evidently. In this paper, several samples were selected for the experiment; including sodium nitrate, sodium nitrite, glucose and caffeine. By comparing the Raman spectroscopy of samples at different concentrations, it is found that the concentration of the sample can affect the strength of Raman spectroscopy, but it can hardly impact FWHM of Raman spectral peaks. By comparing the Raman spectroscopy of liquid-state with the Raman spectroscopy of solid-state, it is observed that the FWHM of some Raman spectral peaks varied obviously; that may be because when the sample was dissolved into the water, the crystal lattice structure was broken, and for some samples atom form became ion form in aqueous solution. Those structural variations caused the variation of the FWHM. The Raman spectroscopy of caffeine aqueous solution at very low concentration was also detected and analyzed. Compared with the Raman spectra of solid-state samples, it is found that some Raman spectral peaks disappeared when the sample was dissolved in water. It is possible that the low concentration of the sample result in the weakening of Raman signals and the disappearing of some weak Raman spectral peaks. Then Ag nanoparticles were added into the caffeine aqueous solution, the results suggest that surface enhanced Raman spectroscopy (SERS) not only can enhance the Raman spectral signal, but also can reduce the effect of aqueous solution. It is concluded that the concentration of sample only affects the strength of Raman spectroscopy; the aqueous solution can affect the FWHM of Raman spectral peaks; and SERS can reduce the effect of aqueous solution.
Cite
Citations (2)
We present the results of first-principles simulations of dopant segregation to grain boundaries (GBs), dopant bulk diffusion, dopant and Cu self-diffusion at the GB, and the effect of the presence of a dopant on Cu diffusion at the GB for advanced Cu alloy interconnects. Several dopants that inhibit Cu GB diffusion were identified. Two primary mechanisms were found, namely, dopant blocking and dopant dragging. Early experimental results have confirmed model predictions for one of the several dopants (carbon) identified so far. The mean time to failure has increased more than 60% with a carbon concentration in Cu as low as 0.01 at. % and the resulting resistivity increase can be controlled below 15% compared to undoped Cu.
Cite
Citations (10)
SignificanceRaman spectroscopy has been used as a powerful tool for chemical analysis, enabling the noninvasive acquisition of molecular fingerprints from various samples. Raman spectroscopy has proven to be valuable in numerous fields, including pharmaceutical, materials science, and biomedicine. Active research and development efforts are currently underway to bring this analytical instrument into the field, enabling in situ Raman measurements for a wider range of applications. Dispersive Raman spectroscopy using a fixed, narrowband source is a common method for acquiring Raman spectra. However, dispersive Raman spectroscopy requires a bulky spectrometer, which limits its field applicability. Therefore, there has been a tremendous need to develop a portable and sensitive Raman system.AimWe developed a compact swept-source Raman (SS-Raman) spectroscopy system and proposed a signal processing method to mitigate hardware limitations. We demonstrated the capabilities of the SS-Raman spectroscopy by acquiring Raman spectra from both chemical and biological samples. These spectra were then compared with Raman spectra obtained using a conventional dispersive Raman spectroscopy system.ApproachThe SS-Raman spectroscopy system used a wavelength-swept source laser (822 to 842 nm), a bandpass filter with a bandwidth of 1.5 nm, and a low-noise silicon photoreceiver. Raman spectra were acquired from various chemical samples, including phenylalanine, hydroxyapatite, glucose, and acetaminophen. A comparative analysis with the conventional dispersive Raman spectroscopy was conducted by calculating the correlation coefficients between the spectra from the SS-Raman spectroscopy and those from the conventional system. Furthermore, Raman mapping was obtained from cross-sections of swine tissue, demonstrating the applicability of the SS-Raman spectroscopy in biological samples.ResultsWe developed a compact SS-Raman system and validated its performance by acquiring Raman spectra from both chemical and biological materials. Our straightforward signal processing method enhanced the quality of the Raman spectra without incurring high costs. Raman spectra in the range of 900 to 1200 cm−1 were observed for phenylalanine, hydroxyapatite, glucose, and acetaminophen. The results were validated with correlation coefficients of 0.88, 0.84, 0.87, and 0.73, respectively, compared with those obtained from dispersive Raman spectroscopy. Furthermore, we performed scans across the cross-section of swine tissue to generate a biological tissue mapping plot, providing information about the composition of swine tissue.ConclusionsWe demonstrate the capabilities of the proposed compact SS-Raman spectroscopy system by obtaining Raman spectra of chemical and biological materials, utilizing straightforward signal processing. We anticipate that the SS-Raman spectroscopy will be utilized in various fields, including biomedical and chemical applications.
Cite
Citations (3)
Surface diffusion
Cite
Citations (57)
Persistent luminescence
Optically stimulated luminescence
Cite
Citations (67)