Contribution à l'étude du rôle de dopants dans la densification et la croissance cristalline du dioxyde d'uranium

L'utilisation d'additifs de frittage s'est averee le moyen le plus efficace pour augmenter la taille des grains du dioxyde d'uranium. Nous avons tente d'etablir une identite d'action des oxydes dopants de structure initiale corindon. L'etude des conditions thermodynamiques a permis de selectionner un domaine specifique d'atmospheres de frittage pour l'activation de la croissance cristalline du dioxyde d'uranium. Des limites de solubilite a t=1700c ont ete proposees pour quatre oxydes dopants a partir des variations des tailles de grains en fonction de la concentration initiale en dopant. L'identification de la precipitation apres refroidissement a ete faite a partir de cliches de diffraction electronique. Aucune solubilite ne semble significative pour les dopants utilises des que le rapport o/u du dioxyde d'uranium uo2+x atteint 2,001. L'analyse dilatometrique du frittage du dioxyde d'uranium a mis en evidence pour certains types de dopants des accelerations des vitesses de densification, simultanement avec l'apparition d'une phase de croissance cristalline anormale, qui en serait l'origine. La croissance qui se poursuit, s'accompagne d'un mecanisme de coalescence des pores pour ces dopants, avec decrochement d'une fraction notable de la porosite, de taille superieure au micron, en position intragranulaire. Une stabilite thermique accrue, lors des tests de recuits normalises, est attendue limitant la redensification du combustible en pile. Enfin l'examen des sublimations des oxydes al#2o#3, cr#2o#3 et uo#2 permet d'envisager des echanges d'oxygene qui pourraient favoriser les processus d'evaporation-condensation, capables d'amplifier le deplacement des pores