Single crystal growth and magnetic heat transport study of the spin chain compound Sr₂CuO₃

Le transport thermique du a des excitations magnetiques dans les composes 1D contenant des chaines et echelles de spins fait actuellement l’objet d’une collaboration fructueuse entre chimistes et physiciens du solide. Le compose a chaines de spins Sr₂CuO₃, qui est un excellent exemple de chaine de type Heisenberg antiferromagnetique de spins S = ½, presente une conductivite thermique anisotrope due a des excitations magnetiques le long des chaines, appelees spinons. Afin de comprendre les mecanismes de diffusion responsables de la conduction thermique magnetique observee, nous avons introduit du desordre dans les chaines en effectuant des substitutions chimiques sur les ions qui composent celles-ci. En appliquant la methode de croissance dite de “zone solvante” (traveling solvent floating zone method) nous avons elabore des monocristaux de grande purete de Sr₂CuO₃ substitues, d’une part par des ions Ca²⁺ (S = 0) qui viennent remplacer des ions Sr²⁺ (S = 0) e, situes en dehors des chaines, creant ainsi un desordre dans les liaisons ; et d’ autre part, des cristaux du meme compose, substitue par des ions nickel Ni²⁺ (S = 1) qui prennent cette fois la place des ions Cu²⁺ (S = ½) dans les chaines, introduisant du desordre dans la distribution des sites. Apres caracterisation des cristaux par les techniques traditionnelles de diffraction X et chimiques, nous avons fait une etude systematique de leurs proprietes magnetiques et thermiques. Des mesures Raman, de susceptibilite magnetique et de chaleur specifique ont confirme l’existence du desordre attendu, et ont suggere que la substitution par le nickel amenait une rupture des chaines alors que celle par le calcium introduisait des defauts dans les chaines. Par ailleurs, a l’aide de mesures de RMN du ⁶³Cu, nous avons pu observer l’ouverture d’un gap de spins dans le spectre d’excitation des spinons, lie au desordre cree. L’analyse des courbes de conductivite thermique semble indiquer la presence d’une forte interaction spinon-phonon qui limite la conduction thermique a basse temperature. On notera, en particulier, que pour de forts taux de substitution en calcium, la conductivite thermique croit avec la temperature, mettant ainsi en evidence l’origine magnetique, associee aux spinons, de la conduction thermique.