Rational design of antimony nanostructures toward high-performance anode materials for sodium-ion batteries

Durch die hohe Verfugbarkeit von Natrium und die geringen Kosten haben wiederaufladbare Na-Ionen-Batterien viel Aufmerksamkeit als Alternative fur Li-Ionen-Batterien fur den Groseinsatz als Energiespeicher erhalten. Eine Herausforderung zur Kommerzialisierung von Na-Ionen-Batterien ist es, nutzbare Anodenmaterialien zu finden um Na-Ionen aufzunehmen, da Na-Ionen einen groseren Radius als Li-Ionen besitzen. Unter verschiedenen Kandidaten als Anodenmaterial ist metallisches Sb (Antimon) sehr attraktiv durch seine hohe theoretische Kapazitat (660 mAh g-1) und ein relativ sicheres Betriebspotential von ca. 0.4V (vs. Na+/Na). Trotz dieser Vorteile ist der groste Engpass fur die Verwendung von Sb-Anoden in der Praxis ihre hohe Volumenanderung (~390%) wahrend des Lade- bzw. Entladezyklus, was eine Pulverisierung der Sb-Materialien und somit zur elektrischen Isolation vom Stromkollektorinduziert und somit zu einer schnellen Degradation der Kapazitat und damit schlechten Zyklenfestigkeit fuhrt. Um dieses Problem der grosen Volumenanderung von Sb anzugehen wurden im Zuge dieser Dissertation neue Wege entwickelt und daruber hinaus erfolgreich in einer Vollzelle implementiert. Es ist bekannt, dass um eine gute elektrische Performance zu erhalten drei wichtige Dinge unerlasslich sind, diese sind eine hohe Ionen-Diffusion, schneller Elektronentransport und stabile, haltbare Elektrodenstrukturen. Diese drei Aspekte konnen durch ein rationales Design der Elektrodenstruktur realisiert werden. In dieser Hinsicht wurden drei verschiedene effizienz-orientierte Elektroden hergestellt, diese sind eine hierarchische farnblatt-ahnliche Sb-Elektroden, gros-skalige sehr gleichmasig angeordnete Sb-Nanorod-Arrays sowie hierarchische Sb-Ni-Nanoarrays. Zusatzlich konnen alle drei Strukturen als additiv-freie Anoden fur Na-Ionen-Batterien verwendet werden, was nicht nur vorteilhaft ist um die Zyklenperformance zu verbessern, sondern auch die Kosten des Batterie-Systems reduzieren kann sowie komplizierte Prozesse der Elektrodenherstellung unnotig macht. Im Gegensatz zu diesen fortgeschrittenen Elektrodendesigns zeigen alle drei verschiedenen SB-Anoden eine hohe Kapazitat, ein hohe Zyklenzahl sowie hohe Zyklenfestigkeit. Des Weiteren wurde die Umsetzbarkeit der drei Elektroden in der Praxis vollstandig bewiesen indem diese erfolgreich in Na-Ionen-Batterien-Vollzellen implementiert wurden. Diese Designstrategien konnen eine wertvolle Orientierung fur die Problematik der Volumenanderung auch anderer Elektrodenmaterialien fur die Realisierung von schnellen und stabilen Na-Ionen-Energiespeichern darstellen.