Study of solvated molecular ion stability in the gas-phase : cooling and irradiation

Les radiations peuvent endommager notre environnement biologique mais elles peuvent aussi etre bienfaisantes si elles sont controlees. L'action initiale des radiations a l'echelle microscopique consiste en une excitation electronique dans une molecule. L'observation de la redistribution de l'energie dans l'environnement de cette molecule excitee est primordiale a la comprehension et a la description de l'effet des rayonnements dans les systemes biomoleculaires. Les agregats de molecules isoles en phase gazeuse constituent des systemes modeles prometteurs pour etudier les interactions entre molecules sous irradiation. La premiere partie de ce travail decrit la construction et la validation d'une ligne de faisceau permettant la production de paquets d'agregats moleculaires froid injectables dans l'anneau de stockage RICE a RIKEN. La ligne de faisceau est composee d'une source electrospray, d'un filtre en masse quadripolaire, de guides d'ions d'un tube d'acceleration, la piece centrale etant un piege a ions cryogenique refroidi a 4 K. Le paquet d'ions froids, dont les ions ont ete selectionnes en masse et acceleres jusqu'a 20 keV, a ete sonde avec un laser. La ligne a ete validee par la mesure d'un spectre d'action du bleu de methylene. La seconde partie de ce travail s'appuie sur les experiences realisees aupres du dispositif d'irradiation d'agregats moleculaires (DIAM-IPNL). La methode COINTOF-VMI permet la mesure de la distribution de vitesse des molecules d'eau evaporees a partir d'un agregat apres collision a haute vitesse avec un atome d'argon. Les distributions de vitesse mesurees pour des agregats mixtes pyridine protonee et eau presentent deux composantes : une partie a basse vitesse qui correspond a une evaporation apres redistribution de l'energie dans l'agregat, et une partie a haute vitesse ou la molecule d'eau est evaporee avant redistribution de l'energie. La comparaison des resultats avec les distributions calculees par dynamique moleculaire statistique montre que la partie basse vitesse peut etre interpretee comme la contribution des deux possibilites d'excitation induites par la collision : l'excitation de la pyridine protonee ou l'excitation d'une des molecules d'eau