THÈSE DE DOCTORAT pour obtenir le grade de Docteur de l’Université Pierre et Marie CurieCohérence temporelle d’un exciton sur un fil quantique organique unique

Les travaux de spectroscopie presentes dans ce memoire se situent dans le cadre de la spectroscopie sur un objet unique, a l’interface entre la physique des semi-conducteurs, la physique moleculaire et l’optique. On s’interesse a un objet 1D dont la structure est tres originale en matiere condensee. L’objet est une chaine de polymere pi-conjugue nommee polydiacetylene, parfaitement ordonnee, longue de 10 a 20 microns, et isolee dans sa matrice de monomere. L’excitation electronique elementaire est un exciton. Le fil organique fait office de systeme quantique modele pour l’etude de la nature, de la delocalisation et de la coherence de l’exciton 1D. Le premier interet d’etudier un tel objet consiste en la possibilite de confrontation aux travaux theoriques developpes pour des fils parfaitement cristallins. De plus, en vertu du mode de preparation et de la resolution optique du dispositif d’excitation et de detection, il est possible d’etudier une chaine individuelle et isolee. Les experiences de controle coherent presentees dans ce memoire sont les premieres qui ont ete realisees sur un polymere pi-conjugue quasi-unidimensionnel, etendu et ordonne. La technique s’est revelee adaptee a la mesure du temps de coherence des excitons a basse temperature, entre 4 K et 25 K. Avec l’appui d’un modele issu des equations de Bloch optiques, les analyses des spectres de luminescence de la chaine ont donne acces a une mesure du temps de coherence de l’exciton purement electronique en accord avec l’estimation obtenue a partir de la largeur de la raie 0-phonon. Une telle mesure directe du temps de coherence est un resultat nouveau dans le domaine de la photonique moleculaire et des polymeres conjugues.