Transfert de charge sur des surfaces oxydees et des oxydes

1998 
Ce travail porte sur l'etude experimentale des processus d'echange de charge entre des particules atomiques et des surfaces exposees a l'oxygene et des oxydes. Nous presentons des mesures de fractions de charge d'ions negatifs (h#, o#, f#) formes lors de collisions sur des surfaces de mgo et de mg, al, al(111) et ag(110) exposees a l'oxygene. Les mesures de fractions sont effectuees de la phase initiale d'adsorption d'oxygene jusqu'a la formation de l'oxyde. Nous avons sur l'oxyde mgo mis en evidence des processus de capture et de perte d'electrons. Nos resultats revelent une capture d'electron efficace provenant d'un transfert de charge non-resonant au niveau des sites des anions du cristal. Cette capture est favorisee par le deplacement vers le bas du niveau des ions par le potentiel de madelung lors de l'approche des atomes pres des sites o##. La perte d'electron est consideree comme un transfert par processus resonant vers la bande de conduction ou dans le vide. Les efficacites des processus sont liees a la position des niveaux electroniques par rapport a l'oxyde et aux conditions cinematiques. Sur les surfaces mg et al, nos mesures de fractions de charge avec o# et f# montrent de fortes modifications de la capture d'electron lors de la chimisorption de l'oxygene. Nous attribuons les tendances observees a l'existence de deux effets opposes. Un effet non local qui est la variation du travail de sortie de la surface qui tend a favoriser la capture et un effet local qui l'inhibe au voisinage des sites des oxygenes. Ce dernier correspond aux changements de la structure electronique locale et a l'influence du potentiel electrostatique local induit. Lorsque l'exposition a l'oxygene augmente, des ilots d'oxyde se forment, la tendance de la capture d'electron combine celle obtenue sur le metal et celle sur l'oxyde. A grande exposition nous formons l'oxyde sur mg. La formation d'ions f# sur al(111) et ag(110) exposees a l'oxygene montre le role des effets electroniques locaux. Nos mesures de fractions de charge sont comparees a des calculs illustrant l'effet de la variation du travail de sortie sur la capture d'electron. Le desaccord obtenu avec ces derniers indique que la position et la largeur du niveau de l'ion en face des adsorbats sont modifiees. Un effet dont il est necessaire de tenir compte dans un traitement complet.
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