Catalizadores bimetálicos de oro-paladio sobre óxidos mixtos de cerio-zirconio en sistemas de generación de energía con bajo impacto ambiental y reacciones de oxidación selectiva

El trabajo se ha centrado en la sintesis de una serie de sistemas monometalicos y bimetalicos de nanoparticulas compuestas por oro y paladio soportadas sobre un oxido mixto de cerio-zirconio. Cabe resaltar que hasta el momento no tenemos referencias sobre el estudio de catalizadores bimetalicos Au-Pd/Ce0.62Zr0.38O2. En lo referente a la sintesis de catalizadores bimetalicos, existen diferentes tecnicas que se han desarrollado para su preparacion. Sin embargo, no todas son efectivas para la preparacion de los mismos, ya que pueden generar sistemas no homogeneos en el que se puede presentar la separacion de las fases metalicas. Debido a la complejidad de preparacion de los sistemas bimetalicos, como parte inicial del trabajo, se ha puesto en marcha tres metodologias de preparacion: (1) Se preparo el sistema monometalico de oro, mediante deposicion-precipitacion usando Na2CO3 como agente precipitante. Este catalizador monometalico de oro fue usado como referencia y como matriz de preparacion de una primera serie de catalizadores bimetalicos Au-Pd, (2) Haciendo uso de la rutina de sintesis de deposicion-precipitacion, se preparo otra serie de catalizadores bimetalicos, con la adicion simultanea de los dos metales y (3) Una ultima serie de catalizadores monometalicos y bimetalicos Au-Pd se prepararon en la Universidad de Milan, siguiendo la metodologia de deposicion coloidal ya aplicada en catalizadores bimetalicos Au-Pd soportados sobre carbon [17]. Dentro de la metodologia de preparacion, se han estudiado algunos parametros que afectan la actividad catalitica, estos son: el tratamiento de estabilizacion (atmosfera y temperatura) y la relacion molar Au:Pd. Posterior a la preparacion, los catalizadores fueron caracterizados fisicoquimicamente desde el punto de vista estructural, textural y composicional. Como parte de la caracterizacion, se realizaron estudios de microscopia electronica de transmision en combinacion con la tecnica analitica de espectroscopia de dispersion de rayos X (XEDS) que proporciono datos de distribucion de tamano de particula, dispersion metalica y composicion de las particulas metalicas. Los sistemas fueron evaluados en las reacciones de oxidacion de CO, reaccion de desplazamiento de gas de agua denominada Water Gas Shift (WGS) por sus siglas en ingles y reacciones de oxidacion selectiva de alcoholes en fase liquida. Para este ultimo tipo de reacciones, se ha contado con la colaboracion de los laboratorios de la Universidad de Oporto y la Universidad de Milan. La aplicacion de los catalizadores en procesos de generacion y purificacion de H2 pone de manifiesto el interes de evaluar el comportamiento catalitico de los sistemas en las reacciones de oxidacion de CO y WGS. Por otro lado, en la reaccion de oxidacion de alcoholes en fase liquida se han empleando tradicionalmente catalizadores homogeneos constituidos por metales como cromo, manganeso, entre otros. Este tipo de oxidantes a menudo son requeridos en cantidades estequiometricas y generan subproductos de reaccion no deseados. Por lo tanto, para este proceso catalitico el empleo de catalizadores soportados frente a los metodos tradicionales presenta ventajas a nivel economico y ambiental, ya que no es necesario anadir aditivos y la generacion de residuos es notablemente inferior dado que puede usarse oxigeno como agente oxidante (incluso a presion atmosferica) y agua como disolvente de la reaccion. Adicionalmente el uso de catalizadores soportados ha suscitado interes a nivel industrial, ya que se pueden producir compuestos de alto valor anadido tales como algunos principios activos o intermediarios sinteticos de gran uso en las industrias farmaceuticas, de cosmeticos, de aditivos alimentarios y perfumes. Finalmente, en el trabajo se ha correlacionado los resultados obtenidos de la caracterizacion fisicoquimica y estructural con los resultados de la actividad catalitica.