CH 3 COO - 与Ca 2+ 的络合效应对方解石溶蚀的影响

为探究不同温度下CH3COO-与Ca2+的络合效应对方解石的影响以及方解石解理面的溶蚀过程, 以方解石为研究对象, 在静态条件下开展乙酸溶蚀方解石实验, 利用Gaussian模拟软件从量子化学的角度计算络合反应的结合能, 并结合SEM等表征手段, 分析结合能与溶蚀量之间的关系, 观测解理面上次生孔—带—锥的演化过程。结果表明:100 ℃时, CH3COO-与Ca2+的络合效应最强, 与溶液中离子的自由扩散以及氢质子的交换作用相结合, 使得乙酸对方解石的溶蚀最为剧烈; 温度升高或降低, 络合反应的结合能均呈现不同程度的减小, 络合效应被削弱, 使得方解石的溶蚀量减少; 晶体解理面上的CO32-与Ca2+在不同方向上的排列方式存在差异, 造成活性位点沿各个方向的溶解速率不同, 导致溶蚀晶锥的形成; 晶锥只是方解石溶蚀过程中的一种阶段性产物, 随着反应的进行, 其规模会逐渐变小甚至消失直至裸露出下方新的晶面。