О МЕХАНИЗМЕ СЕЛЕКТИВНОГО ВОССТАНОВЛЕНИЯ NOX УГЛЕВОДОРОДАМИ В ПРИСУТСТВИИ КИСЛОРОДА НА ОКСИДНЫХ КАТАЛИЗАТОРАХ VI. СПЕКТРАЛЬНЫЕ И КИНЕТИЧЕСКИЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ ПОВЕРХНОСТНЫХ КОМПЛЕКСОВ НА NICR-ОКСИДНОМ КАТАЛИЗАТОРЕ

C помощью ИК-спектроскопии in situ изучен механизм реакции селективного каталитического восстановления NOx пропаном в присутствии О2 на промышленном Ni–Cr-оксидном катализаторе. Показано, что в условиях реакции существуют нитритные, нитратные и ацетатные поверхностные комплексы. При взаимодействии реакционных смесей NO + C3H8 + O2 или C3H8 + O2 с поверхностью катализатора образуются значительные количества водорода. Измерены скорости превращения поверхностных комплексов, обнаруженных в условиях реакции. Полученные значения сопоставлены со скоростью процесса. Установлено, что при температурах ниже 200°С нитратные комплексы реагируют с углеводородом с образованием ацетатных комплексов, при этом не наблюдается образования продуктов реакции. В области температур выше 250°С реализуется два маршрута. Один из них заключается во взаимодействии ацетатных и нитратных комплексов с образованием продуктов реакции. По второму маршруту происходит разложение NO на восстановленной поверхности. Атомы азота рекомбинируют, а атомы кислорода реокисляют поверхность катализатора и реагируют с активированным углеводородом с образованием СО2 и H2O в газовой фазе.