Mouvement de moteurs moléculaires dilués dans une matrice amorphe

Avant de se figer dans un etat de verre, d’importantes fluctuations apparaissent dans la mobilite des molecules d’un liquide refroidi. Nous avons etudie comment ces heterogeneites de la dynamique sont influencees par l’isomerisation de molecules dispersees dans ce milieu. Notre but est de mieux comprendre une decouverte experimentale, realisee en 1995, mais toujours inexpliquee. Il fut observe, sur une couche mince, issue d’une matrice amorphe dans laquelle sont ajoutees des molecules d’azobenzene, la formation d’un reseau de relief en surface au cours de l’illumination du film azopolymere par une alternance de franges lumineuses et sombres. Deux pour cent de molecules d’azobenzene ont suffi a obtenir ce resultat. La formation du relief, pour lequel la presence de molecules isomerisables s’avere indispensable, resulte du deplacement vers les regions sombres d’un grand nombre de molecules initialement situees dans les regions lumineuses. Mais le mecanisme physique a l’origine de ce deplacement massif de matiere n’est toujours pas compris. Dans le but d’ameliorer la comprehension de ce phenomene nous avons realise des simulations de dynamique moleculaire de molecules d’azobenzene s’isomerisant a l’interieur d’un milieu hote forme de methacrylate de methyle. Dans ce travail nous avons commence par creer un modele coarse grain pour la simulation du methacrylate de methyle. Nous avons montre dans le cadre de ce modele qu’un rescaling en temperature etait plus justifie physiquement qu’un rescaling temporel pour les simulations coarse grain a basse temperatures. Nous avons ensuite etudie par simulation l’effet des temps caracteristiques introduits par l’isomerisation des photochromes sur la reponse dynamique du milieu hote. Notre but etait ici de rechercher un possible couplage avec les temps caracteristiques du milieu. Nous avons observe une forte dependance de la diffusion avec la periode de l’isomerisation, c’est-a-dire avec l’intensite de la lumiere incidente. Ce resultat est a rapprocher du changement de comportement physique observe dans ce type de materiaux pour des intensites lumineuses importantes. Nous avons montre egalement que de maniere surprenante le temps caracteristique de l’isomerisation avait peu d’influence sur la diffusion du milieu. Apres differentes etudes complementaires nous avons ensuite etudie les fluctuations dynamiques induites par les isomerisations en relation avec ces comportements.