Control of the smoldering front temperature in a carbon- and carbonate-containing porous medium in order to limit CO2 emissions : Contrôle de la température d'un front de combustion propagé dans un milieu poreux contenant du carbone et des carbonates afin de limiter les émissions de CO2

La these s’interesse au controle de la temperature d’un front de combustion propage dans un milieu poreux contenant du carbone fixe et des carbonates (CaCO3). L’objectif principal est de reduire la temperature, in situ (recuperation d’huile ou production de gaz a partir d’un schiste bitumineux) ou dans un procede (combustion de semicoke), afin de limiter la decarbonatation du milieu et les emissions induites de CO2. Le milieu reactif retenu pour realiser les experiences en laboratoire est un schiste bitumineux prealablement broye (0.5 a 2 mm) et pre-pyrolyse, appele semicoke. Le front est propage en co-courant. La premiere technique testee experimentalement est l’ajout au semicoke d’un materiaux inerte (sable) et/ou d’un materiaux reactif (CaCO3) afin de faire varier le taux de carbone fixe et le taux de CaCO3 et ceci independamment. Nous montrons que l’augmentation de CaCO3 permet de baisser la temperature a 800 °C, mais pas en dessous, ce qui ne permet pas d’eviter la decarbonatation. Faire chuter le contenu en carbone fixe permet de baisser la temperature du front, voire d’atteindre l’extinction. Aux temperatures de propagation les plus basses, la decarbonatation est fortement limitee. En revanche le front ralentit car il n’utilise plus tout l’oxygene alimente. La deuxieme technique originale consiste a ajouter du CO2 (20 %molaire) dans l’air de combustion. Nous montrons que dans le cas d’un front chaud, ceci permet de reduire le taux de decarbonatation de 100% a 70%, et d’augmenter en parallele la production de CO resultant de l’oxydation du carbone fixe, ce qui augmente le PCI du gaz produit. Sur un front plus froid, la decarbonatation qui etait de 20% est totalement evitee par l’ajout de CO2. Enfin, des experiences sont proposees dans le mode de combustion “reaction trailing”, tres peu connu et mis en oeuvre. Ce mode a l’interet majeur d’eviter les reactions de “Lower Temperature Oxidation” prejudiciables au rendement en huile ou en gaz d’un process in situ. Des experiences stables et repetables sont realisees avec differents pourcentages d’oxygene dans le gaz alimente. La temperature du front est directement liee a ce parametre ; la decarbonatation est clairement limitee dans ce mode de propagation. Deux types de modelisation sont proposes. Un bilan de matiere et d’energie base sur des expressions analytiques simples permet d’evaluer la temperature du front et sa vitesse de propagation. Un modele numerique developpe par l’IMFT se base sur des equations de transfert convectif/diffusif de chaleur et de matiere, couplees aux reactions d’oxydation du carbone (en CO et en CO2) et de decarbonatation de CaCO3. Il decrit de facon tres satisfaisante les experiences en mode “reaction leading” avec variation de la composition du milieu (premiere technique).%%%%This PhD thesis focuses on the control of the smoldering front propagating in a porous medium containing fixed carbon and carbonates (CaCO3). The main objective is to reduce the front temperature, in situ (oil recovery or gas production from oil shale) or in…