Pt颗粒尺寸对Pt/CeO 2 催化氧化甲苯性能影响

使用乙二醇还原法制备了一系列不同尺寸的Pt- x 纳米颗粒（ x =1.41、1.57、1.79、1.95、2.12、2.32 nm），将其负载于棒状（rod）CeO 2 载体上.考察了不同尺寸的Pt颗粒催化剂Pt- x /CeO 2 -rod在甲苯催化氧化反应中的催化性能.结果显示，随着Pt颗粒尺寸的增加，催化剂活性先升高后降低.其中，Pt颗粒尺寸为1.79 nm时催化剂催化活性最好， T 90 =133℃.一般认为，Pt颗粒尺寸增加其分散度减小，导致催化活性降低.然而本实验结果表明，随Pt尺寸增加催化活性先升高后降低，并且基于催化剂表面Pt原子计算的TOFs（turnover frequencies）随Pt尺寸增加逐渐变大.紫外拉曼光谱（UV Raman）、XRD、XPS显示，随着Pt颗粒尺寸增加，催化剂Pt- x /Ce-rod表面氧空位的浓度逐渐增加.氧空位有效提高了催化剂晶格氧的流动，促进了氧气的吸附活化及传递过程.Pt/Ce催化剂催化氧化甲苯反应活性是Pt分散度以及CeO 2 表面氧空位浓度双重作用的结果.