Propriétés physico-chimiques et modélisation du fonctionnement en colonne d'adsorbants minéraux sélectifs du Cs

Suite a la catastrophe nucleaire de Fukushima Dai-Ichi, des milliers de tonnes d’eau douce et d’eau de mer ont ete utilisees pour le refroidissement des reacteurs ou contaminees du fait des infiltrations souterraines. La decontamination de ces eaux est rendue difficile par la presence d’autres cations (Na+, K+, Ca2+, Mg2+) presents naturellement dans ces eaux. Un procede de decontamination en colonne garnie de deux types adsorbants mineraux, le TERMOXID 35 et le SORBMATECH® 202, a ete etudie dans ce contexte. Le premier est un adsorbant commercial constitue du ferrocyanure mixte K/Ni impregnes sur une matrice solide Zr(OH)4. Le second, synthetise au CEA, est compose de ferrocyanure K/Cu impregnes sur une matrice solide SiO2. Ces deux materiaux se sont reveles extremement efficaces pour decontaminer le Cs dans l’eau de mer avec des Kd,Cs de l’ordre de 105 mL/g.Les etudes menees en batch dans differentes solutions (eau pure, eau douce et eau de mer) ont permis de mettre en evidence les cinetiques de sorption ainsi que les mecanismes d’echange d’ions responsables de la sorption du Cs+ en tenant compte des effets competitifs des cations des eaux naturelles. La modelisation des batchs a ete menee avec le code geochimique CHESS en prenant en compte ces effets competitifs selon le formalisme de Vanselow et les coefficients de selectivite en constituant une base de donnees thermodynamiques specifique. Les performances de ces materiaux ont ensuite ete testees en colonne. Les parametres operatoires tels que la vitesse de Darcy et le ratio H/D ont ete etudies pour definir les conditions de bon fonctionnement de ce procede. Le T35 s’est revele etre moins performant du fait notamment de la diffusion lente du Cs dans les pores de ce materiau. Le S202 s’est revele etre un bon candidat pour l’application de forts debits de traitement. Les courbes de percee ainsi obtenues dans l’eau douce ont par ailleurs fait l’objet de modelisation avec les codes de transport reactif HYTEC et OPTIPUR couples a la base CHESS de donnees thermodynamiques. Cette demarche permettra de mieux dimensionner les unites de decontamination definies par l’exploitant.