Optique non-linéaire et chiralité [Nonlinear optics and chirality]

Nous etudions les proprietes physiques des molecules chirales en etendant les techniques d'optique non-lineaire aux effets chiroptiques pour ainsi mesurer une "activite optique non-lineaire". La generation de second harmonique en surface est particulierement sensible a la chiralite moleculaire, avec des rotations de polarisation du second harmonique et des differences circulaires et lineaires tres importantes. Pour comprendre l'origine physique de ces effets chiroptiques, nous generalisons les principaux modeles microscopiques de chiralite aux effets non-lineaires d'ordre deux et montrons qu'une chiralite a un electron n'a pas la meme signature a l'ordre deux qu'une chiralite par couplage excitonique. Des experiences avec des molecules test pour ces deux types de chiralite montrent un bon accord avec ces modelisations theoriques.