Pd（111）,Pd（100）及Pd（110）表面H 2 和O 2 直接合成H 2 O 2 的密度泛函理论研究

采用周期性密度泛函理论研究了H2和O2在Pd(111),Pd(100)及Pd(110)表面上直接合成H2O2的反应机理,对反应的主要基元步骤进行了计算和分析.结果表明,Pd(111)表面对H2O2直接合成的催化选择性最好,表面原子密度较低的Pd(100)表面和Pd(110)表面上含有O–O键的表面物种解离严重,不利于H2O2的生成.H2O2的选择性与含有O–O键表面物种的O–O键能和表面物种的结合能有关.含有O–O键的表面物种在表面的结合能越大,越容易发生解离,不利于形成H2O2.