Au/CeO2-cube 催化1,3-丙二醇氧化酯化反应性能

采用沉积-沉淀法制备了高活性的Au/CeO2-cube 催化剂，并对催化剂进行了电感耦合等离子发射光谱、透射电镜、X 射线衍射和X 射线光电子能谱表征。将制得的催化剂用于1,3-丙二醇选择性氧化酯化反应，考察了沉淀剂尿素的用量、CeO2-cube 载体焙烧温度、催化剂焙烧温度、Au 负载量和沉积温度对反应性能的影响，结果表明：尿素和CeO2-cube 的质量比为6、沉积温度80 ℃、CeO2-cube 焙烧温度400 ℃、催化剂焙烧温度200 ℃制备的1.5%Au/CeO2-cube，具有最优的催化活性。在100 ℃、O2 分压2 MPa、1,3-丙二醇和Au的物质的量比为75.5 的条件下反应4 h，1,3-丙二醇的转化率达到97.5%，3-羟基丙酸甲酯和丙二酸二甲酯的选择性分别达到90.1%和6.1%。将用过的催化剂在200 ℃焙烧2 h 烧掉表面的中毒物质后循环使用4 次，催化性能略有降低，性能下降主要是由催化反应过程中Au 颗粒粒径的长大造成的；催化剂上2.0～4.0 nm 左右的具有少量Auδ+的负载纳米Au 单质颗粒有助于醇的氧化酯化反应。