Magnetism at the nanoscale: Electron spin resonance

Scanning tunneling microscope (STM) lleva revolucionando el campo de la materia condensada desdehace unos anos. Esta tecnica ofrece tanto una gran resolucion espacial como energetica, permitiendo lamanipulacion atomica gracias a un control de la punta subatomico. Sin embargo, desde 2015, una nuevatecnica con mayor resolucion energetica e igual espacial aparecio: electron spin resonance (ESR). La grandiferencia con STM viene de modular la diferencia de potencial entre la punta y el subtrato a traves de unvoltaje alterno AC. Cuando la frecuencia de este campo electrico coincide con la separacion energica(frecuencia de Larmor) entre dos estados de un momento magnetico localizado en una superficie aislante,la corriente sufre un cambio brusco. De esta forma, el espin del momento magnetico empieza a precesar.Algunas de las aplicaciones mas interesantes que ofrece esta tecnica han sido la identificacion de distintosisotopos de Ti y Fe, asi como obtener informacion de atomos con electrones tipo f como el Ho. Tambien,recientemente, se esta intentado hacer manipulacion coherente entre atomos magneticos. De esta forma,se podrian realizar operaciones cuanticas que tendrian un gran impacto en el campo de la informacioncuantica. Sin embargo, un marco teorico de prediccion todavia no ha sido totalmente encontrado. La grandificultad recae en como puede afectar un campo electrico alterno al espin atomico. Las propuestas hansido varias: desde excitaciones de fonones en la superficie hasta desplazamientos del atomo magnetico,entre otras. El objetivo de esta tesis es arrojar un poco de luz en este asunto y obtener un modelo teoricoque pueda predecir y simular experimentos.Inicialmente aplicaremos Density Functional Theory (DFT) para intentar sacar algunas primerasconclusiones de como el sistema magnetico (Fe sobre MgO/Ag(001)) reacciona ante un campo electrico.Para ello, primero, debemos seguir un procedimiento estandar de relajacion de los sistemas bulk del MgOy Ag. Extrayendo los parametros de red correspondientes y construyendo la superficie MgO/Ag en la quecolocaremos el atomo magnetico sobre un O. La exposicion a un campo electrico estatico nos permite verque cambios hay en la PDOS y en el planar average potential (PAP). Las conclusiones resultaninmediatas: el campo electrico afecta mucho mas el PAP, lo que implica que se esta modulando la barrerade potencial. Es interesante apreciar que en otros sistemas como Cu2N/Cu o ClCu/Cu no se tiene unarespuesta tan alta con el campo electrico.Con la conclusion anterior, empezamos a aplicar ciertos modelos teoricos que podrian permitir simularlos experimentos. El primero es el llamado cotunneling. Inicialmente se parte de un Hamiltoniano totalque contiene el Hamiltoniano del entorno, el del sistema central o impureza magnetica (modelo deAnderson generalizado) y la conexion entre ambos, llamado tunneling. Dicho Hamiltioniano resultademasiado complejo de tratar por lo que se aplica teoria de perturbaciones a segundo orden en el terminotuneling. El objetivo detras de esta aproximacion es conseguir escribir el llamado Hamiltoniano decotunneling, cuya forma permite usar la teoria Bloch-Redfield. Dicha teoria aplica un lenguaje dematrices de densidad muy practico para problemas de sistemas abiertos pero, ademas, es facilmenteextensible al regimen con dependencia temporal. Teniendo en cuenta ciertas consideraciones, el productofinal de mezclar cotunneling con dependencia temporal nos lleva a una ecuacion de los elementos de lamatriz de densidad reducida que presenta un nuevo parametro. Este parametro resulta estar asociado a laprecesion del espin y se le llama frecuencia de Rabi.Los resultados del modelo de cotunneling muestran que la frecuencia de Rabi es el pilar fundamental dela teoria. Sin este parametro, no es posible inducir resonancia ya que la altura del pico que aparece en lacorriente es directamente proporcional al cuadrado de la Rabi. Aunque los calculos con la teoria sonbastante satisfactorios, los valores de la frecuencia de Rabi resultan ser un factor 10-20 mas grandes quelos experimentales. Un rapido vistazo al modelo y las ecuaciones empleadas nos dice que hemos tendidoa sobresimplificar demasiado los calculos. Varias estrategias pueden ejecutarse para mejorar estos pero,sin duda, la mas destacable es como usar Wannier para conocer mejor la hibridacion entre el sistema y elentorno. Sin embargo, esto es algo que escapa del contenido de la tesis.La siguiente teoria que empleamos, en un intento de mejorar los resultados de cotunneling, es la deFloquet combinada con funciones de Green fuera del equilibrio. La teoria de Floquet estudia laestabilidad de sistema de ecuaciones diferenciales periodicos y permite reescribirlos como uno algebraicomediante el uso del teorema de Floquet. En nuestro caso, partimos de un Hamiltoniano total parecido aldel cotunneling y aplicamos funciones de Green junto con operadores Hubbard. Asi, llegamos a unaecuacion diferencial en los elementos reducidos de la matrix de la densidad que cumple la formarequerida para aplicar Floquet. De esta forma, podemos transformar dicho sistema de ecuaciones en unoalgebraico, resolverlo y calcular la corriente. La forma en la que definimos el Hamiltoniano del sistemanos permite introducir interacciones entre espines y simular otros experimentos ESR mas recientes.De las ecuaciones master de Floquet que derivamos podemos calcular todos los parametros que afectan ala senal ESR tales como los tiempos de vida, de decoherencia o la frecuencia de Rabi de forma natural.En cualquier caso, en el momento de escribir la tesis, este ultimo modelo aun no ha sido totalmenteexplorado. Por tanto, tenemos margen de mejora de cara a los resultados. Sin embargo, cabe destacar queestos resultan ser bastante satisfactorios.