Etude à partir des premiers principes de l'effet de la fonctionnalisation sur le transport de charge dans les systèmes à base de carbone à l'échelle mésoscopique

Cette these s'interesse a la modelisation numerique des spectres de transmission des stemes carbones dans l'approche de Landauer-Buttiker pour les systemes connectes deux electrodes. En combinant des hamiltoniens des systemes en bases localisees dans l'espace reel avec des methodes numeriques stables et rapides, la description en fonctions de Green de la diffusion, base sur le formalisme LB, peut etre applique pour resoudre le probleme de la conductance electronique dans de longues nanostructures. Cette these traite des calculs de premiers principes du transport quantique dans des nanotubes de carbone metalliques et semi-conducteurs et de nanorubans de graphene fonctionnalises chimiquement, avec des longueurs atteignant l'echelle du micrometre et une distribution aleatoire de groupes fonctionnels. Deux cas typiques sont examines, a savoir, une liaison de type sp2 entre des groupes carbene et les parois du nanotube, et une liaison de type sp3 des nanotubes avec des groupes phenyl. Il est montre que pour des densites similaires de groupes fonctionnels, le transport de charge va d'un regime quasi-balistique a un regime diffusif, voire localise, avec des libres parcours moyens correspondants, variant de plusieurs ordres de grandeur, selon la nature de la liaison chimique.