分子模拟预测含配位键不饱和Cu的有机骨架(MOFs)材料的储氢性能

本文根据RI-UMP2方法、TZVPP基组和BSSE校正计算得到的能量数据，推导了描述氢分子与含有不饱和配位键的Cu的金属羧酸配合物相互作用的分子力学力场. 用巨正则系综蒙特卡洛模拟(GCMC)计算了氢在含四方形配位Cu的MOFs材料上的吸附等温线. 通过对比CuBTC的实验吸附数据发现，虽然理论预测含有四方形配位Cu的MOFs具有比含有四面体配位Zn的MOFs与氢分子更强的相互作用，实验合成得到的材料尚未反映这一区别. 以现有的CuBTC实验数据为参照消除理论计算和实验测定的系统偏差，预测了3种含有四方形配位Cu的MOFs材料以CuBTC作为参照的储氢能力.