Dynamique ultra-rapide et methodes spectroscopiques dans les composes organiques

Dans ce travail, nous avons applique les methodes spectroscopiques de l'optique non lineaire a l'etude de la dynamique interne des composes organiques. L'influence des effets non-markoviens est analysee dans ce type d'experience, par l'introduction de differentes fonctions de memoire phenomenologiques dans l'equation de la matrice densite du systeme. Les consequences des effets non-markoviens sur les formes de raies d'absorption optique sont etudiees a partir des differents parametres de ces fonctions. Le formalisme general permettant de decrire le hole-burning comme un cas particulier de melange a quatre ondes est introduit. Le calcul de la transformee de fourier de la polarisation d'ordre trois est effectue en considerant l'evolution de la matrice dans la limite markovienne, sans elargissement inhomogene. L'influence de la temperature sur les differentes constantes de relaxation est prise en compte dans le calcul du spectre. Enfin, nous presentons une description theorique permettant de calculer le rendement quantique de photodissociation. Cette modelisation tient compte des effets lies a la temperature du milieu, du dephasage pur entre les niveaux electroniques et vibrationnels de la molecule et est valable pour des impulsions laser se recouvrant ou non. Le formalisme general necessaire a cette description est presente. Il va nous permettre d'evaluer le rendement quantique de photodissociation dont nous etudierons la dependance en fonction des differents parametres physiques du modele, en separant les contributions resultant des populations de celles generees par les coherences