Attosecond electron dynamics in dielectric nanoparticles

La generazione di armoniche di alto ordine (HHG) e un processo fisico che si basa sull’interazione di impulsi laser ultranitensi con target gassosi, ed e utilizzato per generare radiazione coerente nell’estremo ultravioletto (XUV), la cui durata puo raggiungere la scala temporale degli attosecondi. Impulsi ad attosecondi, in forma di treni ad impulsi singoli, sonon stati generati per la prima volta nel 2001. Successivamente sono state sviluppate diverse tecniche per isolare un singolo impulso dal treno, ma l’utilizzo di impulsi isolati e di solito limitato a causa del basso flusso di fotoni. Questa tesi tratta in primo luogo la generazione di impulsi isolati ad attosecondi(IAP) di alta energia (IAP) tramite la tecnica del polarization gating (PG). Questo metodo si basa sul fatto che l’efficienza del processo di HHG e fortemente dipendente dalla polarizzazione del impulso generante; modulandola opportunamente, e possibile confinare la HHG ad un solo semiciclo ottico e ottenere la generazione di un singolo impulso ad attosecondi. Per fare questo e necessario che gli impulsi generanti abbiano una durata di pochi femtosecondi e fase assoluta stabile. Attraverso la tecnica di compressione a fibra cava, in configurazione di pressure gradient, e stato possibile ottenere impulsi nella regione spettrale del visibile e vicino infrarosso con una durata di 4 fs e un’energia di 2.5 mJ. Utilizzando questi impulsi per il processo di HHG sono stati ottenuti IAP, con una durata di circa 250 as. Gli impulsi XUV sono stati caratterizzati grazie alla tecnica del “Frequency resolved optical gating for complete reconstruction of attosecond bursts” (FROG-CRAB). Nella tesi si discute l’utilizzo di tali impulsi in esperimenti pump-probe su nanoparticelle dielettriche. Nello specifico sono stati utilizzati IAP in combinazione con impulsi IR ultracorti per studiare dinamiche elettroniche ultraveloci tramite streaking spectroscopy. Per far questo le nanoparticelle sono state preparate in soluzione e, tramite gas di buffer e un sistema di lenti aerodinamiche, sono state trasportate nella zona di interazione. I fotoelettroni generati dall’interazione con gli impulsi di pump e probe sono stati raccolti in uno spettrometro di tempo di volo per elettroni. Le misure sono state svolte su nanoparticelle di SiO2 e Al2O3, per studiare la dipendenza delle dinamiche osservate in funzione della composizione chimica del target. Nelle tracce di streaking su nanoparticelle di SiO2 e stato osservato, lungo l’asse dei ritardi tra XUV e IR, uno shift temporale di circa 350 as tra i fotoelettroni al cut-off e quelli a piu bassa energia, il suo cui valore cresce linearmente con l’energia dei fotoelettroni. Questo shift temporale e correlato al ritardo tra la fotoionizzazione da parte dell’impulso XUV e l’instante in cui il fotoelettrone emerge dalla nanoparticella. Questo risultato apre nuove possibilita per studiare proprieta di trasporto in un ampio range di materiali. La seconda parte della tesi si concentra sulla descrizione di un sistema di microfocalizzazione degli impulsi ad attosecondi. Nel nostro laboratorio e stato progettata e realizzata una beamline XUV-XUV, basata su un sistema ottico di specchi toroidali in grado di autocompensare ogni tipo di aberrazione e microfocalizzare la radiazione XUV con un fattore di demagnificazione pari a 10, rispetto alle dimensioni del fuoco della sorgente HHG. Per ottenere la microfocalizzazione e indispensabile disporre di un allineamento ottimale degli specchi toroidali; per questo motivo e stato sviluppato un algoritmo genetico in grado di controllare gli stage a 6 assi su cui sono montati gli specchi e ottimizzare cosi le dimensioni e la qualita del fuoco XUV. Questa beamline permettera di studiare nuovi processi elettronici ultraveloci in biomolecole e in altri sistemi complessi, con una risoluzione temporale ad attosecondi.