Etude théorique et numérique des verres structuraux à basse température

A basse temperature, c'est a dire dans le regime 1K, les verres presentent des proprietes remarquablement differentes de celles des cristaux de meme composition. Par exemple, la dependance en temperature de la capacite thermique est presque lineaire et celle de la conductivite thermique est approximativement quadratique (dans les cristaux, on trouve une dependance cubique pour les deux proprietes).Beaucoup de ces observations peuvent etre expliquee par le “Standard Tunneling Model” (STM), dont l’hypothese de base est l'existence de potentiels locaux a double puits, ou “systemes a deux niveaux” dans la surface d'energie potentielle, ou des excitations localisees (une particule ou plutot un cluster de particules) subissent l'effet tunnel a travers la barriere. Recemment les systemes de tunnels (TSs) ont attire une attention considerable pour la fabrication de qubits pour les ordinateurs quantiques impliquant jonctions Josephson supraconductrices amorphes.Toutefois, malgre le succes du STM, de nombreuses caracteristiques du modele sont encore peu claires, par example, la nature microscopique des TS reste inconnue. En outre, des effets magnetiques inattendus ont ete decouverts dans des verres multi-composants non-magnetiques, comme par exemple des variations non-monotones de la constante dielectrique et de la chaleur specifique en presence de champs magnetiques faibles.Une explication possible de ces observations est donnee dans l’ “Extended Tunneling Model” (ETM) dans lequel on suppose la presence de regions mieux ordonnees, avec les TSs dans leur interstices, qui doivent etre decrites par des potentiels a trois puits (TWPs), dans la structure a moyen distance des verres. En consequence, les particules concernees par l’effet tunnel peuvent se coupler avec le champ magnetique sous l'effet Aharonov-Bohm.La presente these se compose de deux parties: Dans la premiere nous realisons des calculs analytiques pour generaliser le modele ETM au cas d'un potentiel de quatre puits tetraedriques dans un champ magnetique. Nos calculs montrent qu’en fait, le TWP peut etre considere comme le modele de travail le plus simple pour decrire les verres reels. Nous derivons egalement la contribution a l'aimantation des TWPs de notre modele, et nous obtenons des ajustements qui sont en bon accord avec les donnees experimentales. Nous montrons qu’en tenant compte une telle geometrie de tunneling nous obtenons un bon accord entre les concentrations d'impuretes extraites de l'aimantation et celles extraites a partir de mesures de la capacite thermique a basse temperature. Ceci est une autre preuve de la presence d'inhomogeneites structurales dans les verres a basse temperature.L'objectif de la deuxieme partie est d'elucider la nature des TSs via des simulations numeriques. Pour cela nous avons d'abord developpe de nouveaux algorithmes pour etudier la geometrie des minima et les barrieres d'un modele simple bidimensionnel de surface d'energie potentielle. Cette etude est le point de depart d'une nouvelle methode, nommee "Effective Isopotential Method”, que nous introduisons pour effectuer une analyse locale et systematique de la surface d'energie en proximite du fond des minima locaux.Nous testons ce methode sur un cristal CFC Lennard-Jones, puis sur un melange binaire Lennard-Jones du verre a basse temperature. Nous constatons que la forme geometrique du minimum local a basse temperature n’est pas reguliere, mais caracterisee par des vallees internes. Dans le cas du cristal on observe la presence de six vallees symetriques associes a une particule donnee, tandis que dans le cas du verre on constate que la plupart des particules presentent deux vallees.Parmi elles, nous trouvons des geometries dont les caracteristiques sont en accord semi-quantitatif avec celles de modeles phenomenologiques decrivant les TSs. Nous avons maintenant une representation de la geometrie de ces TSs.