Ultrafast spectroscopy of single quantum dots

In this thesis, the coherent interaction of single semiconductor quantum dots and ultrafast optical pulses is studied. Under certain conditions, localized exciton transitions in quantum dots can be seen as semi-isolated two-level systems. While this description is sufficient for the explanation of some observations in coherent experiments, it is sometimes necessary to explicitly consider coupling of the discreet quantum states confined to the dot with the environment. We start out from simple, classical examples of coherent spectroscopy and then turn towards experiments where the interaction with the vicinity of the dot becomes an important factor. First, a novel method for transient differential reflectivity spectroscopy of single quantum systems is introduced. It is a pure far-field optical technique which does not require any sophisticated sample preparation steps which makes it applicable to a broad range of structures. Pump pulses excite the sample structure and probe pulses read out the pump-induced changes in the system after a variable delay time. In the case of a single dipole, the signal is given in the form of the spectral inteferogram between the backscattered wave from the particle and the probe light which is reflected at the sample surface. This form of homodyne detection amplifies the weak scattered wave from the particle and thus makes this kind of spectroscopy for single quantum dots feasible. In the remainder of this thesis our spectroscopic method is applied to either characterize the coherent properties of single quantum dots, to prepare and read-out a desired quantum state or to deliberately manipulate them. Coherence times and oscillator strengths are determined for localized exciton transitions. Arbitrary population states can be written by driving coherent population oscillations using resonant pulses, while entangled superpositions of two exciton states in a single dot are investigated by quantum beats on transient differential spectra. We finally exploit the interaction between the dot and a nearby absorbing layer to switch the dot's absorption spectrum on ultrafast timescales via light-induced transient electric fields. Die vorliegende Arbeit behandelt die koharente Wechselwirkung zwischen einzelnen Halbleiterquantenpunkten und ultraschnellen optischen Pulsen. Unter gewissen Umstanden konnen lokalisierte Exzitonubergange in Quantenpunkten als semi-abgeschlossenes Zwei-Niveau-System angesehen werden. Wahrend diese Beschreibung fur das Erklaren mancher Beobachtungen in koharenten Experimenten ausreichend ist, so ist es doch manchmal erforderlich die Kopplung zwischen diskreten Quantenzustanden im Quantenpunkt und seiner Umgebung explizit zu berucksichtigen. Wir beginnen mit einfachen, klassischen Beispielen zur koharenten Spektroskopie um uns darauf Experimenten zuzuwenden, bei denen die Wechselwirkung mit der Umgebung des Quantenpunktes ein wichtiger Faktor wird. Zuerst wird eine neuartige Methode zur transienten differenziellen Reflektionsspektroskopie einzelner Quantensysteme eingefuhrt. Es handelt sich um eine reine Fernfeldtechnik welche keine ausgefallenen Probenbearbeitungsschritte benotigt und somit in einem breiten Bereich einsetzbar ist. Ein Anregepuls regt die Probe an und ein Abfragepuls liest die anregungsinduzierten Veranderungen im System nach einer variablen Verzogerungszeit aus. Im Falle eines einzelnen Dipoles ist das Signal durch das spektrale Interferogramm zwischen der vom Partikel zuruckgestreuten Welle und dem Abfragelicht, welches an der Probenoberflache reflektiert wird, gegeben. Diese Form der homodynen Detektion verstarkt die schwache, vom Partikel gestreute Welle und macht somit diese Art der Spektroskopie einzelner Quantenpunkte erst moglich. Im weiteren Teil dieser Arbeit wird unsere Spektroskopiemethode entweder zur Charakterisierung der koharenten Eigenschaften einzelner Quantenpunkte, zum Praparieren und Auslesen eines gewunschten Quantenzustandes oder zur gezielten Manipulation dieser Zustande angewandt. Koharenzzeiten und Oszillatorstarken von lokalisierten Exzitonubergangen werden bestimmt. Beliebige Besetzungszustande konnen eingeschrieben werden, indem koharente Populationsoszillationen mittels resonanter Pulse getrieben werden, wahrend verschrankte Uberlagerungen von zwei Exzitonzustanden in einem einzelnen Quantenpunkt mit Hilfe von Quantenschwebungen auf transienten differenziellen Spektren untersucht werden. Wir nutzen schlieslich die Wechselwirkung zwischen einem Quantenpunkt und einer absorbierenden Schicht in seiner Nahe aus um das Absorbtionsspektrum des Quantenpunktes mittels lichtinduzierter transienter elektrischer Felder auf ultrakurzen Zeitskalen zu schalten.