Étude du phénomène de breakaway lors de l'oxydation du zircaloy-4 sous vapeur d'eau à haute température (>800°C)

Les alliages de zirconium sont utilises comme materiaux de structure des crayons de combustible nucleaire pour les centrales nucleaires a eau legere en raison de leurs proprietes neutroniques, mecaniques satisfaisantes et de leur resistance a la corrosion. En conditions nominales de fonctionnement (environ 150 bar et 350°C), les tubes en alliage de zirconium sont sujets a une oxydation maitrisee en presence d’eau pressurisee, servant de caloporteur. La demonstration de la surete des reacteurs nucleaires integre l’etude des scenarios accidentels hypothetiques, tels que l’Accident de Perte de Refrigerant Primaire (APRP). Dans ce scenario, une breche dans le circuit primaire du reacteur peut conduire les crayons de combustible a etre oxydes en milieu de vapeur d’eau a haute temperature (jusqu’a 1200°C). Il a ete demontre [1]–[3] que dans l’intervalle de temperature [900-1050°C] et apres un certain temps d’oxydation sous vapeur d’eau, le phenomene de breakaway peut apparaitre. Il se manifeste par une acceleration de la cinetique d’oxydation, par la perte du caractere protecteur de la couche d’oxyde et par l’absorption d’hydrogene du materiau. Un tel phenomene implique donc une deterioration des proprietes mecaniques de la gaine et menace son integrite pendant et apres le transitoire accidentel. Les mecanismes fondamentaux a l’origine du breakaway sont encore mal connus. Dans ce cadre, ce travail de these a pour objectif de caracteriser les conditions d’apparitions du breakaway et d’ameliorer la comprehension des mecanismes physiques sous-jacents. Pour ce faire, des essais d’oxydation sur des echantillons de Zy-4 en thermobalance symetrique ont permis d’etudier l’influence de la temperature, de la pression partielle de vapeur d’eau et du temps sur l’occurrence du breakaway. La couche d’oxyde formee a ete caracterisee par des observations en microscopie optique et des analyses en DRX in-situ pour suivre l’evolution des phases de la zircone durant l’oxydation.