Etude théorique de la transition de spin dans la molécule Fe(phen)2(NCS)2 adsorbée sur des surfaces métalliques

L’objectif principal de cette these est d’utiliser le calcul ab initio fonde sur la theorie de la densite fonctionnelle (DFT) pour calculer et comprendre la transition HS-BS de la molecule FePhen adsorbee sur un substrat metallique. Il s’agit d’abord de decrire les interactions entre FePhen et un substrat metallique ferromagnetique, comme le Co, ou un substrat paramagnetique comme l’or ou le cuivre. Nous avons calcule la barriere de potentiel necessaire pour basculer la molecule de l’etat BS a l’etat HS en utilisant la methode ’Nudged Elastic Band’ (NEB) et developpe une methode basee sur les principes de la methode NEB, pour determiner la trajectoire d’energie minimale (TEM) de la molecule adsorbee sur un substrat metallique. Nous avons calcule le couplage ferromagnetique entre la molecule et le cobalt en fonction du nombre de couches intermediaires de cuivre. Nous avons etudie en particulier (1) le role joue par les interactions van der Waals, (2) la modelisation de la microscopie a effet tunnel (STM) et (3) les proprietes de transport. Nous avons calcule les images STM en utilisant l’approximation de Tersoff et Hamann, qui montrent un bon accord avec les resultats experimentaux. Nous vons etudie les proprietes de transport de la molecule FePhen adsorbee sur une surface metallique, en utilisant le code Smeagol base sur la methode des fonctions de Green hors-equilibre, et le formalisme de Landauer.