Self-assembled strain-induced oxide nanostructures grown by chemical solutions

En aquest treball hem investigat una metodologia d'aproximacio baix-cap dalt i baix cost per la generacio de nanoestructures oxides interficials autoassemblades preparades mitjancant la deposicio de soluciones quimiques. La innovacio del treball rau en l'aplicacio dels processos d'autoassemblatge i autoorganitzacio en materials oxids, i en l'us de solucions quimiques pel creixement d'illes interficials. Estudis sistematics basats en la modificacio de les condicions de creixement mostren la capacitat i versatilitat de la metodologia usada per ajustar la morfologia, mida, densitat i distribucio de les nanoilles interficials. Concretament, hem estudiat el creixement de nanoestructures de les fases oxides BaZrO3, CeO2, Ce0.9Gd0.1O2-y (CGO) y La2O3, resultant el l'obtencio de plantilles amb nanoilles amb estretes distribucions de mida i notable tendencia a ordenar-se espontaniament sobre substrats monocristal·lins de SrTiO3 i LaAlO3 (LAO). Hem determinat un rang de parametres (concentracio de la solucio precursora, temperatura, etc.) que estableixen un conjunt de condicions inicials per la generacio de nanoilles interficials d'altres fases oxides. S'ha analitzat detalladament el sistema d'estructures dissemblants CGO/LAO (fluorita/perovskita) com a model per estudiar la formacio i creixement de nanoilles induides per tensions elastiques. La capacitat de seleccionar l'orientacio cristal·lografica de la nanoilles de CGO a partir del control de les condicions de creixement ens ha permes seleccionar l'anisotropia de tensions i d'energies de superficie de les nanoilles, resultant en la formacio d'illes de CGO amb trets morfologics i cinetics molt distints. Tensions isotropiques comporten la formacio d'illes isomorfiques de base quadrada, uniformes i estables. Aquests nanopunts creixen epitaxialment (001)CGO[110]||(001)LAO[100], tenen un diametre mig de ~45 nm, alcada ~7 nm i densitat 60 punts/μm2 i s'autoorganitzen en files al llarg dels esglaons del substrat. En canvi, tensions anisotropiques indueixen la formacio de nanoestructures rectangulars (nanofils) d'acord amb la relacio epitaxial (011)CGO[100]||(001)LAO[100]. L'eix llarg dels nanofils pot arribar a mesurar 2 μm de longitud en menys de 30 minuts de tractament termic a 1000oC en Ar-H2 mentre que l'eix curt roman <50 nm, fet que resulta en illes amb elevat indexs d'aspecte lateral (eix llarg/eix curt ~ 40). Els nanofils s'alineen al llarg dels eixos facils del substrat, i continuament s'uneixen formant laberints de fils ortogonals que rapidament es reconstrueixen en fils mes llargs. L'existencia d'atraccio atractiva sembla ser la responsable la cinetica ultrarapida d'aquestes nanoilles tensades anisotropicament. La dinamica ultrarapida d'aquest sistema es una eina molt valuosa per estudiar l'evolucio de nanoilles interficials; concretament, s'han identificat diferents mecanismes de coarsening actuant simultaniament (maduracio Ostwald, coalescencia dinamica, coalescencia estatica, etc.). Simulacions basades en models termodinamics ens han permes confirmar la morfologia i dimensio d'equilibri de cada tipus d'illa de CGO d'acord amb el seu estat de tensio elastic i energies de superficies. La combinacio dels analisis experimentals amb els estudis termodinamics ha permes establir una llista de les condicions necessaries per la formacio de nanofils interficials extremadament llargs. Aquestes estrategies no es limiten a materials oxids i de fet poden ser usades per generacio de nanoilles anisotropiques en una gran varietat de sistemes, provant aixi la generalitat del treball fet. Finalment, es mostra una aplicacio practica de les plantilles nanoestructurades oxides per induir centres artificials d'ancoratge de vortexs en capes primes de YBa2Cu3O7 (YBCO) tambe preparades mitjancant solucions quimiques. Analisis metodologics basats en mesures angulars electriques de transport han evidenciat una important millora de la contribucio anisotropica-forta de la densitat de corrent critic per H||c en les capes primes de YBCO nanoestructurades respecte les mostres estandard, indicant que la nanoestructuracio interficial es una estrategia possible i prometedora per millorar la actuacio de les capes primes de YBCO. Tambe s'han realitzat analisis de les propietats superconductores en funcio del gruix de YBCO.