氧化甲苯的MnO x -CeO 2 催化剂表面活性物种研究

2014 
采用氧化还原共沉淀法制备了一系列不同Mn/Ce摩尔比的MnOx-CeO2复合氧化物,并考察其对甲苯的催化活性.结果表明,MnOx-CeO2复合氧化物的催化活性优于单一CeO2,MnOx(0.5)-CeO2的催化活性最高,T90=190℃.同时,借助BET、XRD、H2-TPR、Raman和XPS等技术对催化剂的结构及表面活性物种等进行了表征.结果显示,Mn进入CeO2的立方萤石结构后形成固溶体结构,使得MnOx-CeO2复合氧化物的比表面积增大,氧空位和晶格氧含量增多,表面氧流动性增强.最后,对MnOx(0.5)-CeO2进行XPS和不同激发波长的Raman测试.结果显示,Mn主要分布在催化剂表面,且主要以Mn4+形式存在,Ce主要分布在催化剂体相.研究表明,高度分散在催化剂表面的Mn4+在甲苯氧化中起主要作用,Ce4+并未直接参与反应,而是起到了电子传递的作用.
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