Ionization dynamics of atoms and molecules subject to intense laser pulses from femtoseconds to attoseconds

2016 
La recherche sur la dynamique electronique des atomes et des molecules, exposes a des champs laser intenses, a suscite un grand interet dans de nombreuses disciplines au cours des decennies. Dans ce domaine, les experiences de l'interaction laser-matiere, pour l'exploration des mecanismes sous-jacents, sont en reelle expansion avec l'avenement des impulsions laser de ultracourtes (femtoseconde et attoseconde). Cependant, la description theorique du l'irradiation laser reste un defi, en particulier pour les systemes complexes comme le fullerene C60. Pour ce faire, nous exploitons a part entiere "La Theorie de la Fonctionnelle de la Densite dependant du temps (TDDFT)", pour decrire l'emission d'electrons induite par un large eventail d'impulsions laser, de faible a forte intensite, et de la femtoseconde a l'attoseconde de duree. La premiere partie de la these consiste en l'etude de la dynamique electronique du C60, irradie par des impulsions laser de l'ordre de la femtoseconde. Trois mecanismes, l'ionisation a un photon, l'ionisation multi-photon, et l'ionisation a champ fort, sont largement explores via les Spectres de PhotoElectrons (PES) et la Distribution Angulaire des Photoelectrons (PAD). Notre analyse montre que pour une ionisation a un photon, les PES revelent essentiellement les etats occupes a une particule qui peuvent etre associes a la depletion orbitale. Les PAD, quant a eux, peuvent etre definis comme un parametre d'anisotropie sensible aux etats electroniques, et non a la frequence du laser. Pour une ionization multi-photon, les PES sont principalement generes par les orbitales les plus elevees, et les PAD revelent l'augmentation de l'anisotropie avec l'ordre des photons. Pour une ionisation a champ fort, les PES sont caracterises par un large plateau a hautes energies, cause de la reintegration des electrons emis, les details de ce plateau sont analyses a l'aide d'un modele a trois etapes. Les PAD des electrons a haute energie montrent un fort alignement le long de la polarisation laser, generant ainsi un faisceau d'electrons hautement collimate. De plus, nous discutons egalement des effets de la temperature du mouvement ionique sur les PES et PAD. La deuxieme partie du travail est centree sur l'ionisation des atomes et des molecules qui sont soumis a des impulsions de l'ultraviolet extreme (XUV) de l'ordre de l'attoseconde en presence d'un champ infrarouge (IR). En utilisant des parametres laser similaires aux experiences, nous constatons que pour l'atome He, l'ionisation est repartie en cycles sur l'echelle attoseconde de temps en function du dephasage entre les ondes IR et XUV, alors que pour l'atome Ar ceci n'existe pas. Pour mieux comprendre ce phenomene, nous faisons une etude systematique sur l'effet des parametres cle du laser dans le regime IR. Nos resultats montrent que l'intensite du laser IR et la frequence XUV sont des parametres decisifs. Nous etudions en outre, les effets de resonance sur l'emission d'electrons dans Na2, et nous constatons que modele d'ionisation peut etre liee soit a la frequence laser IR, soit la frequence propre du systeme. Nous etendons ensuite au regime mi-IR (MIR), ou des modeles d'ionisation plus complexes sont observes. Enfin, nous developpons un modele schematique qui represente l'emission d'electrons dans un champ laser a deux couleurs, et une solution analytique de la probabilite d'ionisation est egalement obtenue, ce qui explique bien les principales caracteristiques du modele d'ionisation.
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