Solvatation supercritique de métaux précieux : apports de la simulation moléculaire

En depit des enormes interets economiques qu’il suscite, le transport des metaux precieux au sein des fluides hydrothermaux est encore mal compris et depend de facon cruciale des especes presentes en solution. Dans cette these, nous utilisons la dynamique moleculaire ab initio pour etudier plus particulierement la solvatation de l'or et de l'argent sous leur forme d'ion monovalent. Apres avoir etudie la correction des forces de dispersion necessaire dans le cas de la simulation de l’eau, principal solvant geologique, nous avons pu nous consacrer a la modelisation des fluides hydrothermaux en augmentant progressivement la complexite des systemes. Il nous a ete ainsi possible de caracteriser des systemes H2O/CO2 en conditions supercritiques, d’identifier de nouveaux complexes et d’interpreter les signaux EXAFS experimentaux en etudiant les complexes hydrosulfures de l'or et chlores de l'argent, et pour finir d’observer l'influence du CO2 sur la solvatation de nos ions metalliques