Proprietes optiques non-lineaires du second ordre induites par voie optique dans les milieux moleculaires

L'etude concerne la mise en uvre de processus d'interaction tout-optique en vue de l'orientation de materiaux organiques. On montre que la superposition coherente de deux faisceaux optiques a frequences fondamentale et second harmonique permet de briser la centrosymetrie initiale d'un materiau. La source est un laser neodyme-yag delivrant des impulsions de 25 ps a 1064 nm. Le second harmonique est obtenu par doublage de frequence a travers un cristal de kdp. L'etude de la dynamique picoseconde des effets de non-centrosymetrie photoinduite permet de determiner l'origine microscopique des effets. Ceux-ci sont dus a une excitation polaire selective des molecules faisant intervenir des processus croises d'absorption a un et deux photons. Les etudes, realisees en solution, portent plus particulierement sur un colorant azoique, le disperse red 1 (dr1). La configuration experimentale utilisee est une configuration particuliere de conjugaison de phase fondee sur des interactions a six ondes. On demontre egalement la possibilite d'induire des non-linearites du second ordre quasi-permanentes dans des matrices polymeres greffees ou dopees par les molecules de dr1. La methode de polarisation tout-optique consiste en un processus de type ecriture/lecture. L'orientation permanente des molecules s'effectue par des processus de photoisomerisation. Il en resulte une auto-organisation spatialement periodique des molecules avec un pas qui est exactement le pas necessaire a l'accord de phase pour le doublage de frequence. Les parametres importants permettant une polarisation efficace du materiau sont identifies. Une modelisation theorique des differents phenomenes observes est proposee. La derniere partie de l'expose est consacree a une etude elargie des potentialites offertes par cette technique d'holographie bifrequence: orientation de molecules octupolaires, polarisation de materiaux entierement transparents dans le visible. On montre egalement que les nouvelles methodes developpees dans le cadre de cette etude peuvent etre utilisees pour la spectroscopie non lineaire