Spektroskopische Untersuchung und Modellierung einer zur Erzeugung von ZrO2-Nanopartikeln verwendeten HF-Entladung

Diese Arbeit hat die spektroskopische Untersuchung einer Plasmaanlage zur Synthese von Nanopulvern zum Thema. Die Aufheizung des Plasmas erfolgt in einer Hochfrequenzentladung (ICP-Entladung), die in stromendem Argon betrieben wird, wobei neben der ublichen wirbelnden Einlaufstromung (Vorwartsstromung) mit der sogenannten Umkehrstromung ein neuartiges Verfahren getestet wurde. Ebenfalls kamen mit Fliesbettforderer und Hochdruckvernebelung verschiedene Forderungsmethoden von festen (Pulver) und flussigen (Tropfchen) Materialien ins Plasma zum Einsatz. Zur Plasmadiagnostik wurde ein Spektroskopiesystem aufgebaut. Dabei ermoglichte die Verwendung einer aus 50 Fasern bestehenden Faseroptik die gleichzeitige spektral aufgeloste Aufnahme zweidimensionaler Intensitatsprofile. Hiermit werden Temperaturen, die Ladungstragerdichte des Plasmas und die Dichte verdampfter Spezies gemessen, um die Effektivitat der Verdampfung zu uberprufen. Mogliche Abweichungen vom Anregungsgleichgewicht von Argon werden mit einem Stos-Strahlungs-Modell uberpruft. Die Dissoziation von Zirkoniumoxid wird mit einem chemischen Nichtgleichgewichtsmodell nachvollzogen und das Nichtgleichgewicht abgeschatzt. Ein kommerzieller Fluiddynamik-Code wird zur Modellierung der ICP-Entladung eingesetzt. Er ermoglicht die simultane Berechnung von Stromungs- und Temperaturfeldern unter Berucksichtigung der Turbulenz und der elektromagnetischen Felder. Der Code wurde erweitert, um auch mehrkomponentige Plasmen, die bei der Injektion von Wasser auftreten, modellieren zu konnen. Die gemessenen Temperaturen sind mit 9500 K im Bereich der Induktionsspule den Ergebnissen aus der Modellierung ahnlich, stromabwarts im Plasmaschweif treten jedoch Abweichungen zwischen Messung und Modellrechnungen auf, die teilweise geklart werden konnen. Die Temperaturen sind hoch genug, um Zirkoniumdioxid (Verdampfungstemperatur 4548 K), das ins Plasma eingebracht wird, zu verdampfen. Die gemessenen Zirkonium-Atomdichten zeigen jedoch in Verbindung mit numerischer Modellierung des Verdampfungsvorgangs, dass die verwendete Partikelgrose des Ausgangspulvers von 3 µm fur die im Experiment vorliegende Situation zu gros ist. Schlechter Warmeubergang vom Plasma auf die Partikel sowie zu kurze Einwirkungszeit fuhren dazu, dass von der eingebrachten Menge des Materials nur 0,017 % verdampfen. Es konnten jedoch Wege zur verbesserten Verdampfung aufgezeigt werden: Reduktion der Gasstrome und Erhohung der HF-Leistung. Der Einsatz der Umkehrstromung brachte keine Verbesserung der Pulverbehandlung. Ein Vergleich von zwei Arten der Prekursoreinbringung zeigt die Uberlegenheit der Trockeninjektion von Zirkoniumoxid gegenuber der Hochdruckinjektion von in Wasser gelostem Zirkonylnitrat. Die Dichte verdampfter Zr-Atome liegt bei Einsatz des Fliesbettforderers immer mindestens eine Grosenordnung hoher als bei der Hochdruckinjektion. Die Untersuchungen in der vorliegenden Arbeit haben gezeigt, dass Zirkoniumoxid mit der vorhandenen Anlage nicht vollstandig verdampft werden kann. Allerdings konnte aufgezeigt werden, wie die Plasmaparameter optimiert werden mussen, um wesentliche Verbesserungen zu erzielen.