Comparaison entre les atomes isolés et les clusters de Pt supportés sur γ-Al2O3 en oxydation de CO : activité catalytique et hystérésis

Les metaux nobles sont utilises pour catalyser de nombreuses reactions chimiques. Cependant, ils sont rares et onereux, ce qui limite leurs utilisations industrielles. Il est donc necessaire d’augmenter l’efficacite de ces catalyseurs. Cette reflexion, jointe au developpement des microscopes electroniques en transmission (TEM) de derniere generation, ont conduit a un interet croissant pour les catalyseurs constitues non plus de nanoparticules mais d’atomes isoles (single-atom catalysts) stabilises sur un support poreux, generalement un oxyde tel que la cerine, l’oxyde ferrique ou l’alumine. La charge en atomes de metal (ici le Pt) affecte la probabilite de rencontre entre deux atomes et influe donc sur le phenomene d’agregation. Les traitements thermiques appliques apres l’impregnation peuvent egalement accentuer cette agregation, notamment sous atmosphere reductrice ou les atomes isoles de Pt se destabilisent facilement en formant des clusters (1). De plus, des travaux indiquent que l’ajout d’un metal alcalin comme le sodium permet de favoriser la dispersion du platine et la stabilite des atomes isoles sur l’alumine (2). D’autres additifs, tels que le lanthane, ont egalement ete rapportes dans la litterature (3). Dans cette etude, des catalyseurs Pt/(Na, La-)γ-Al2O3 ont ete prepares par une methode conventionnelle d’impregnation a humidite naissante suivie d’un traitement thermique oxydant et/ou reducteur. Dans le but de comparer la reactivite des atomes isoles et des clusters (taille = 1 nm) de Pt, les deux types de catalyseurs correspondants ont ete testes en oxydation de CO dans un reacteur sous flux a lit fixe. Les materiaux ont ete caracterises par TEM a balayage (STEM) avant et apres reaction. Les tests catalytiques montrent une activite et une stabilite superieures des clusters par rapport aux atomes isoles. De plus, les courbes de production de CO2 en fonction de la temperature (chauffage vs refroidissement) montrent une forte hysteresis. L’origine de ces phenomenes, ainsi que l’influence du support (Al2O3 vs TiO2 et ZnO), seront discutees lors de cette presentation. (1) Duan, S.; Wang, R.; Liu, J. Nanotechnology 2018. (2) Yang, M.; Liu, J.; Lee, S.; Zugic, B.; Huang, J.; Allard, L. F.; Flytzani-Stephanopoulos, M. Journal of the American Chemical Society 2015, 137, 3470–3473. (3) Lakshmanan, P.; Park, J. E.; Kim, B.; Park, E. D. Catalysis Today 2016, 265, 19–26.