Caractérisation expérimentale des processus d’hydratation et de carbonatation des roches basiques et ultra-basiques.

Depuis le milieu des annees 90, la mineralisation in situ du CO2 est envisagee comme une solution durable et efficace pour limiter ses emissions anthropiques vers l'atmosphere. Il s'agit de recuperer le CO2 emis par certaines industries pour le pieger en profondeur sous forme minerale (carbonates) dans les aquiferes mafiques et ultramafiques naturels (de type basaltes et peridotites). La carbonatation du CO2 a ete largement decrite dans les systemes naturels ou elle apparait a travers une serie de reactions chimiques couplees au transport des especes reactives dans le fluide. Plusieurs experiences en reacteurs fermes ont ete menees depuis une quinzaine d'annees afin de mieux comprendre les parametres physico-chimiques controlant ces reactions. Mais tres peu d'etudes n'ont encore caracterise les processus de transport-reactif au cours de l'injection et de la mineralisation in situ du CO2 dans ces roches.Ces travaux visent a repondre a 3 principaux objectifs : (i) caracteriser l'evolution des chemins reactifs lors de l'injection de CO2 dans des roches (ultra-)mafiques, (ii) mesurer les effets en retour des reactions sur les proprietes hydrodynamiques du milieu et (iii) quantifier le rendement et la perennite des processus sur le long terme. Ils s'appuient sur le developpement de protocoles experimentaux pour (i) reproduire l'injection de CO2 dans les roches (ultra-)mafiques et (ii) caracteriser les reactions a l'aide d'une serie d'outils geochimiques et analytiques de l'echelle atomique a centimetrique. Trois series d'experiences de percolation reactive ont ete realise sur des agregats (ultra-)mafiques relativement simples (olivines de San Carlos et d'Hawaii) et plus complexes (basaltes de Stapafell) dans des conditions de P-T-confinement in situ (Ptot=10-25 MPa ; T=180-185°C;Pconf=15-28 MPa).Les resultats obtenus ont permis de differencier plusieurs chemins reactifs dans ces systemes en fonction du transport du fluide, de la porosite du milieu, des heterogeneites locales de la roche, de la mineralogie et/ou des variations locales de la composition chimique du fluide. Les calculs du bilan de masse ont revele une mineralisation efficace du CO2 controlee par les proprietes chimiques et hydrodynamiques du milieu. Mais certaines reactions associees a l'alteration des roches (ultra-)mafiques (hydratation) ont des effets en retour negatifs sur les proprietes reservoirs de la roche (porosite, permeabilite) pouvant compromettre la perennite du stockage du CO2 dans les aquiferes naturels sur le long terme.Ces nouvelles donnees permettront aux modeles numeriques de mieux simuler la carbonatation des roches (ultra-)mafiques en connaissant les proprietes hydrodynamiques du milieu et les heterogeneites structurales du reservoir. Elles suggerent aussi qu'un meilleur controle de certains parametres d'injection, comme le debit ou la composition du fluide injecte (ex: pCO2), permettrait d'ameliorer le taux et le rendement de la carbonatation.