SP 3 杂化的气体分子在金红石相二氧化钛(110)面吸附规律与特性

采用基于密度泛函理论(DFT)体系下的第一性原理平面波超软赝势方法, 研究了sp 3 杂化气体分子H 2 O, NH 3 和CH 4 在金红石相TiO 2 (110)表面的吸附. 研究发现: 含有氧空位的表面较无氧空位表面更容易吸附气体分子. 影响吸附稳定性和吸附能的主要因素是分子的极化率, 分子极化率越大, 吸附越稳定. 表面氧空位对分子负电荷中心的吸附是整个吸附的主要原因. 通过差分电荷密度和电荷布居数分析来看, 表面与吸附分子存在电荷转移, 转移电子数目大小为: N> O> C, 吸附方式为化学吸附, 吸附稳定性为NH 3 > H 2 O> CH 4 . 通过态密度、吸收谱和反射谱分析发现, 表面氧空位缺陷使材料在费米能级附近出现了态密度峰值, 极大地改变了材料的光学性质, 占主导作用; 而表面吸附H 2 O, NH 3 , CH 4 分子后对表面的光学性质影响相对较低, 占辅助作用. O, N, C原子的电子在费米能级附近的态密度贡献为N> O> C, 与转移电子数目顺序一致. 相比氧空位表面, 吸附CH 4 后对材料的光学性质影响不大, 但吸附H 2 O和NH 3 后其吸收系数和反射率有所降低. 这为进一步研究该材料的气敏传感特性提供了理论基础.