Doping and strain effect on hydrogen evolution reaction catalysts of NiP 2

电解水制氢可以将太阳能、风能等可持续能源中的能量转移到氢气这种高能量密度的清洁能源载体中. NiP2作为一种具有较高析氢反应(HER)催化活性的廉价催化剂而备受关注. 本文计算了NiP2(100)表面上氢的吸附能、吉布斯自由能、交换电流密度等属性, 得出其表面上P的top位点是催化活性位点的结论. 并着重分析了掺杂和应变对NiP2催化活性的影响: 1)基于常见的实验手段能产生的应变范围, 计算了1%和3%的拉伸和压缩应变的影响, 发现在NiP2上施加1%的压缩应变可以提高其HER催化性能; 2)计算了过渡金属元素及非金属元素(N, C, S)掺杂对NiP2催化性能的影响, 发现掺杂S可以显著提高P的top位点的HER催化性能, 而过渡金属元素(催化活性: Mn > Mo > W > Co > Cr > Fe > Ni)中Mn的掺杂, 可以将NiP2非活性位点的催化性能提升到跟活性位点同一个数量级, 从而间接提升NiP2的催化性能. 本工作揭示了掺杂和应变对HER催化剂性能影响的微观机理, 为设计高性能HER催化剂提供了指导.