We realized a continuous-wave terahertz spectrometer with two fiber stretchers for rapid phase modulation. Both the terahertz amplitude and phase are determined from 0.06 THz to 1.8 THz with a 1 GHz step size in less than 10 min. We show transmission data of Silicon at cryogenic temperatures.
Photomixing of two near-infrared lasers is well established for continuous-wave terahertz spectroscopy. Photomixing of three lasers allows us to measure at three terahertz frequencies simultaneously. Similar to Fourier spectroscopy, the spectral information is contained in an interferogram, which is equivalent to the waveform in time-domain spectroscopy. We use one fixed terahertz frequency νref to monitor temporal drifts of the setup, i.e., of the optical path-length difference. The other two frequencies are scanned for broadband high-resolution spectroscopy. The frequency dependence of the phase is obtained with high accuracy by normalizing it to the data obtained at νref, which eliminates drifts of the optical path-length difference. We achieve an accuracy of about 1–2 μm or 10−8 of the optical path length. This method is particularly suitable for applications in nonideal environmental conditions outside of an air-conditioned laboratory.
In a continuous-wave terahertz spectrometer, we employ photomixing of three lasers, allowing us to measure at three terahertz frequencies simultaneously. Whilst two of the terahertz frequencies can be tuned to obtain terahertz spectra, one terahertz frequency remains fixed. The data recorded at the fixed frequency is used to normalize the spectra of the two other frequencies. As a result, the accuracy of the terahertz phase measurement can be greatly enhanced.
In NiTe$_3$O$_6$ with a chiral crystal structure, we report on a giant natural optical rotation of the lowest-energy magnon. This polarization rotation, as large as 140 deg/mm, corresponds to a path difference between right and left circular polarizations that is comparable to the sample thickness. Natural optical rotation, being a measure of structural chirality, is highly unusual for long-wavelength magnons. The collinear antiferromagnetic order of NiTe$_3$O$_6$ makes this giant effect even more peculiar: Chirality of the crystal structure does not affect the magnetic ground state but is strongly manifested in the lowest excited state. We show that the dynamic magnetoelectric effect, turning this magnon to a magnetic- and electric-dipole active hybrid mode, generates the giant natural optical rotation. In finite magnetic fields, it also leads to a strong optical magnetochiral effect.
In a continuous-wave terahertz system based on photomixing, the measured amplitude of the terahertz signal shows an uncertainty due to drifts of the responsivities of the photomixers and of the optical power illuminating the photomixers. We report on a simple method to substantially reduce this uncertainty. By normalizing the amplitude to the DC photocurrents in both the transmitter and receiver photomixers, we achieve a significant increase of the stability. If, e.g., the optical power of one laser is reduced by 10%, the normalized signal is expected to change by only 0.3%, i.e., less than the typical uncertainty due to short-term fluctuations. This stabilization can be particularly valuable for terahertz applications in non-ideal environmental conditions outside of a temperature-stabilized laboratory.
Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde der Prototyp eines Magnetfeldsetups eines cw-THz-Spektrometers weiterentwickelt, so dass er erfolgreich in jedem konventionellen Magnetkryostaten eingesetzt werden kann. Voraussetzung fur die Messung mit variablen Magnetfeldern bei tiefen Temperaturen ist lediglich die
Erfullung des Platzbedarfs. Durch zahlreiche erfolgreiche Messungen im Laufe der letzten Jahre konnte die Zuverlassigkeit des Systems in vielen Kuhlzirkeln gezeigt
werden. Mittels eines vergleichsweise einfachen Ansatzes wird die Messung von Proben mittels breitbandig zirkular polarisiertem Licht ermoglicht. Der Einfluss
des Spektrometers auf die gemessene Phase erklart quantitative die gemessene Gruppenverzogerung, wobei der Drift der Lange Delta L die groste Fehlerquelle ist. Dieser Drift wird bezuglich seines Einflusses, insbesondere in Kombination mit dem Magnetfeldsetup, analysiert und die Effektivitat des vorhandenen 3-Laser-Aufbaus fur die Korrektur dieses Drift demonstriert. Nach einer Diskussion des generellen Auftretens von Nicht-Reziprozitat und Quadrochroismus basierend
auf Symmetrieargumenten, wird ein mathematischer Ausdruck fur den komplexen Brechungsindex des Probematerials Ni3TeO6 hergeleitet. Das Probenmaterial Ni3TeO6 wird allgemein vorgestellt und die vermessene Probe genau beschrieben, welche vor allem aufgrund ihrer geringen Grose besondere Anforderungen an die Messung stellt. So musste eine Moglichkeit gefunden werden um Beugungseffekte zu umgehen, welche ublicherweise das Messen einer solch kleinen Probe im THz- Frequenzbereich verhindern. Dies gelingt mittels einer Analyse, welche sich primar auf die gemessene Phase stutzt, welche weniger von den Beugungseffekten beeinflusst
wird als die gemessene Amplitude. Bei Messungen bei 3K werden Anregungen bei 372.4 GHz und 1058.8 GHz GHz nachgewiesen, welche sich klar bei Messungen
mittels linkszirkular polarisiertem (LCP) und rechtszirkular polarisiertem (RCP) Licht unterscheiden. Dieser Effekt nennt sich Naturlicher Zirkularer Dichroismus. Die mathematische Beschreibung des Brechungsindex legt nahe, dass diese Anregungen elektromagnetisch aktiv sein mussen. Der Unterschied im Realteil des Brechungsindex fur LCP und RCP Licht verursacht eine Rotation der Polarisationsebene von linear polarisiertem Licht beim Durchqueren der Probe. Dieser Effekt kann in der relativen Anderung der Transmission mittels der relativen Anderung des Winkels zwischen zweier linearer Polarisatoren trotz des Einflusses der Beugung nachgewiesen
werden. Durch einen Fit basierend auf einem Modell fur die Transmission von zirkular polarisiertem Licht und dem berechneten komplexen Brechungsindex N,
kann die Temperaturabhangigkeit von Real- und Imaginarteil aufgezeigt werden. Zudem wird die Temperaturabhangigkeit der einzelnen Fitparameter dargestellt und mit dem Magnetfeldsetup zusatzlich deren Magnetfeldabhangigkeit untersucht.
Das magnetfeldabhangige Aufspalten beider Anregungen kann durch die Kombination von Messungen an einer einzelnen Domane und simultan an beiden unterschiedlichen Domanen gezeigt werden. Das Anpassen der Daten der einzelnen Domane ermoglicht eine vorlaufige Beschreibung der Magnetfeldabhangigkeit, wobei in erster Naherung, eine Feldabhangige Aufspaltung analog zum Zeeman
Effekt reicht um die Daten zu beschreiben. Auf dieser Annahme beruhende Simulationen zeigen, sowohl ein drastisches Ansteigen des Winkels der Rotation der Polarisationsebene von linear polarisiertem Licht beim durchqueren der Probe fur kleine Magnetfelder, als auch eine Differenz der Absorption von unpolarisiertem Licht zwischen zwei entgegengesetzten Ausbreitungsrichtungen in endlichem Magnetfeld.
Dieser Effekt wurde bereits bei Messungen mit unpolarisiertem Licht beobachtet, allerdings konnte der zugrundeliegende Effekt des Unterschiedes zwischen der Absorption von LCP und RCP Licht schon in einer einzelnen Domane und ohne angelegtes magnetisches Feld, erst im Rahmen der vorliegenden Arbeit
verdeutlich werden.
We report on the implementation of a continuous-wave terahertz spectrometer into a magneto-cryostat. The integrated setup for THz investigations down to 3 K and in magnetic fields up to 8 T overcomes the drawbacks of windows or additional focusing components and allows for a stable determination of transmittance and phase.
We present a study of the dielectric, structural, and magnetic properties of the multiferroic or linear magnetoelectric substitution series [(NH$_4$)$_{1-x}$K$_x$]$_2$[FeCl$_5$(H$_2$O)]. Pyroelectric currents, magnetic susceptibilities, and thermodynamic properties were examined on large single crystals of the erythrosiderite compounds and detailed magnetic-field versus temperature phase diagrams are derived for three different substitution levels. With increasing potassium concentration the material is tuned from a multiferroic ($x \le 0.06$) to a linear magnetoelectric ($x \ge 0.15$) ground state. In contrast to the respective pure parent compounds with $x=0$ or 1, however, the ferroelectric or linear magnetoelectric polarization in none of the substituted samples is switchable by external electric fields, because these samples exhibit a significant electric polarization already above the magnetic ordering transition. The polarization arises at a higher-lying structural phase transition that is examined by THz spectroscopy and, on a deuterated pure single crystal, by comprehensive neutron-diffraction experiments. The structural phase transition is attributed to an ordering of NH$_4^+$ tetrahedra but does not break inversion symmetry in the pure material, while a finite K content causes pyroelectricity.
We present a method to improve the stability of continuous-wave photomixer-based terahertz spectroscopy systems by monitoring the DC photocurrents in both the transmitter and the receiver. We introduce the theoretical concept, describe our implementation, and show experimental results validating the approach.